【摘 要】
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野外有机污染场地常表现出多种有机物复合污染特征,研究多种有机污染物协同迁移具有重要意义。多种有机污染物协同迁移研究中的一大难点就是如何高效识别出不同有机物在迁移过程中的浓度变化,而近年来在生物和环境化学领域发展起来的一种新兴分析技术——高通量筛查技术成为解决上述难点问题的理想方法。高通量筛查技术基于液相色谱-高分辨质谱法,在不使用标准品、对分析物不进行预选择的前提下对样品所含目标有机物进行总识别,
【基金项目】
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国家重点研发计划项目“地下水原位修复功能材料定向注入与强化传输技术”(项目编号:2018YFC1802401)
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野外有机污染场地常表现出多种有机物复合污染特征,研究多种有机污染物协同迁移具有重要意义。多种有机污染物协同迁移研究中的一大难点就是如何高效识别出不同有机物在迁移过程中的浓度变化,而近年来在生物和环境化学领域发展起来的一种新兴分析技术——高通量筛查技术成为解决上述难点问题的理想方法。高通量筛查技术基于液相色谱-高分辨质谱法,在不使用标准品、对分析物不进行预选择的前提下对样品所含目标有机物进行总识别,一次进样即可检测出大量目标有机物质。从而实现不同有机物的高效识别。论文尝试将高通量筛查技术用于多种混合有机污染物协同迁移特征的研究,很好解决了多种有机物识别的难题,为今后相关研究提供了重要参考和借鉴。论文基于超高液相色谱串联离子轨道阱质谱(UHPLC-Q Exactive Orbitrap-MS)高分辨液质联用平台,构建了本实验中涉及的有机物识别的高通量筛查方法,对混合有机物迁移进行预实验基础上,开展了 32种混合有机物在粗砂、细砂和粗砂中含不同量的椰壳生物碳等不同含水介质中的吸附和迁移实验研究。通过等温吸附实验和柱实验,研究了这32种有机物在多孔介质中的吸附和迁移规律,主要研究结论如下:(1)论文成功将高通量筛查技术应用于混合有机物在多孔介质中的系统迁移实验研究。研究过程表明,对痕量浓度样品,实验仪器、样品的前处理等实验过程的严格质量控制和合理筛查策略的构建是方法成功与否的关键。(2)不同介质中的混合有机污染物吸附实验结果表明,椰壳生物炭颗粒对有机物的平均吸附量显著大于石英砂颗粒,主要原因是椰壳生物炭具有极为发达的孔隙结构,较大的比表面积,以及存在一定的官能团。粗砂和细砂颗粒对有机物的吸附量均非常小,细砂颗粒的平均吸附量略高于粗砂颗粒,其原因是细砂颗粒的比表面积略大于粗砂颗粒。(3)不同介质中的混合有机污染物迁移柱实验结果表明,石英砂介质对有机物的迁移有一定的阻滞作用,除林可霉素、莠灭净和利凡斯的明这三种有机物外,其余有机物均符合石英砂粒径越小阻滞作用越大的规律。实验条件下0.01g的椰壳生物炭对蝇毒磷、大豆素、氟虫腈砜、林可霉素、五氯苯酚这5种有机物有较明显的阻滞作用。其中林可霉素在水溶液中呈阳离子态,推测原因是林可霉素在迁移过程中与带更多负电荷的生物炭产生静电吸附作用,因此表现出较强的阻滞作用。(4)多种有机物协同迁移情况下存在竞争吸附现象。如卡马西平,单物质在砂柱中迁移时物质浓度C/C0峰值小于多种有机物协同迁移情况下的C/C0的峰值。表明多种有机物协同迁移条件下,卡马西平与其它有机物产生了竞争吸附,其它物质被介质吸附后,卡马西平完全穿出砂柱。
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