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石墨烯(graphene)是近几年来发展起来的一种新型二维无机纳米材料,自从其发现以来,石墨烯在化学、物理、材料、电子等各个领域显示了广阔的应用前景。尤其是它极高的机械强度,出色的导电和导热性能,以及丰富的来源(石墨),使其能作为一种理想的无机纳米填料来制备聚合物复合材料。但是目前为止,石墨烯材料的大规模制备,以及如何将石墨烯均匀地分散到聚合物基体中并且优化石墨烯与聚合物基体之间的界面作用力一直是科学界及工业界尚待解决的难题。本学位论文围绕着这些问题,运用了多种新颖的方法实现了对石墨烯以及功能化石墨烯材料的合成,并制备了多种高性能的石墨烯/聚合物复合材料,这些材料在航空、运输、生物医药等方面具有潜在的应用价值。具体研究内容及结果如下:(1)以氨基封端的聚对苯二甲酰对苯二胺低聚物为改性剂,首先对氧化石墨烯(GO)进行了表面改性,再利用水合肼为还原剂对改性后的GO进行还原,得到了表面功能化的石墨烯(FGS),并以FGS为填料,制备了聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)及聚酰亚胺(PI)复合材料。在FGS含量很小的情况下(≤0.2wt%),复合材料就表现出了很好的增强效果。我们通过对复合材料形貌的表征解释了FGS在复合材料中的增强机理。此外,PMMA的玻璃化转变温度及热稳定性在加入FGS后也出现了大幅度的提高。(2)运用溶剂交换法,将氧化石墨烯(GO)在高沸点有机溶剂中完全剥离并形成高浓度的GO有机溶液,克服了GO在有机溶剂中难分散的问题。随后利用溶液共混并浇铸涂膜的方法制备了GO与聚醚型苯并咪唑的复合材料。对复合材料形貌的表征表明在GO含量很低的情况下,复合材料的形貌就发生了很大的变化,出现了类似层状堆叠的结构。此外,复合材料的力学及热学性能在GO含量很低的情况下就表现出了全面的提高。结合材料的形貌,我们对材料性能的增强机理做出了解释。(3)以氧化石墨烯(GO)为前驱体,利用茶溶液中的茶多酚为还原剂及改性剂,在茶溶液中实现了对GO的一步还原并改性。FT-IR、XPS、TGA等多种表征手段表明了GO在茶溶液中良好的还原效果。同时,茶多酚由于π-π共轭作用能对还原之后的GO进行表面改性,使其能在水中及多种有机溶液中形成稳定的分散液,这种绿色还原法对石墨烯在生物材料领域的应用具有重要意义,尤其是在制备高性能的具有生物相容性的复合材料方面,如本章节中的石墨烯/壳聚糖复合材料。(4)以石墨为原料,利用液相超声剥离的方法在甲烷磺酸(MSA)中实现了对石墨烯的直接剥离。Raman、FT-IR及XPS等证明了利用这种方法得到的石墨烯具有较少的结构缺陷及较低的氧化程度。TEM和AFM则证明了石墨烯良好的剥离效果。随后我们在石墨烯的MSA溶液中,原位聚合制备了石墨烯与聚醚型苯并咪唑的复合材料。对材料的性能测试证明了这种高质量石墨烯在增强聚合物物理性能方面良好的效果。这种方法对于制备低成本高性能聚合物复合材料具有一定的意义。(5)利用改进的Hummers法,通过改变氧化剂的用量,制备了低氧化程度的氧化石墨(GO)。对样品的光谱及形貌测试表明氧化剂的用量对GO的组分、结构、形貌等有巨大的影响。低氧化度的GO相对于传统方法制备的完全氧化的GO,剥离之后形成的GO纳米片层(GONS)具有较低的氧化度,较少的缺陷,以及更好的结构完整性。这种低氧化程度的GO为大规模制备高质量石墨烯提供了可能。我们也证明了低氧化度的GONS在增强聚合物力学性能方面相对于传统GONS的优势。(6)以多壁碳纳米管(MWNT)为原料,利用对MWNT的氧化切割,实现了对MWNT内层及外层的纵向切割及剥离,制备了氧化石墨烯纳米带(GONR)。制备过程中,通过改变氧化剂的用量,我们制备了不同氧化程度及切割剥离程度的GONR,并用多种光谱及形貌表征对得到的GONR进行了测试。对比GONR与未切割的MWNT增强聚乙烯醇复合材料的力学性能,我们发现GONR对聚合物杨氏模量及拉伸强度的增强比MWNT更为显著,当氧化剂用量为MWNT质量的400%时,所制备的GONR表现出最好的增强效果。