轻质、高强、高可设计性使得树脂基复合材料(Polymer Composites,PCs)在国民经济的众多领域中扮演不可或缺的重要角色。PCs按增强体可分为颗粒增强PCs和纤维增强PCs。其中,碳纳米管(CNT)以其高强度、高电导率、高模量等优点,成为制备树脂基纳米复合材料的热门增强体。玻璃纤维(GF)增强树脂基复合材料(GFRP)则是应用最为广泛的PCs。然而,科技的迅猛发展及人们安全意识的不断增强对材料的阻燃性提出了普遍要求,而PCs存在阻燃性不足等缺点。人们围绕高阻燃PCs展开了大量研究,但是普遍存在牺牲PCs原有优异性能的问题。如何在保持PCs原有突出性能的基础上,研制高阻燃PCs是当今材料领域的重要研究课题。本文即是围绕这个主题而开展的。由于具有优良的综合性能,树脂基复合材料(Polymer Composites,PCs)已经成功应用于众多工业领域。PCs按增强体可分为颗粒增强PCs和纤维增强PCs。由于具有高强度、高电导率以及大比表面积等优点,碳纳米管(CNT)成为制备树脂基纳米复合材料的热门增强体。玻璃纤维(GF)增强树脂基复合材料(GFRP)是应用最为广泛的纤维增强树脂基复合材料。然而,PCs存在阻燃性不足等缺点,现有方法虽然提高了PCs阻燃性能,但是往往牺牲它们原有的优异性能。如何在保持PCs原有突出性能的基础上,研制高阻燃PCs是当今材料领域的重要研究课题。本文即是围绕这个主题而开展的。首先,将9,10-二氢-9-氧杂-10-磷杂菲-10-氧化物(DOPO)通过环氧树脂接枝于多壁碳纳米管(MWCNTs),制备了新型含磷碳纳米管(PMWCNTs),在此基础上制备了PMWCNT/氰酸酯(CE)复合材料,系统地探讨了PMWCNTs对CE预聚物的固化反应性及固化物综合性能(如阻燃、热稳定性、力学性能和介电性能)的影响。研究表明,PMWCNT/CE复合材料的性能与PMWCNTs含量密切相关,究其本质是因为PMWCNTs含量对复合材料的化学结构和聚集态结构产生了显著影响。与CE和DOPO/CE树脂及MWCNT/CE复合材料相比,添加适量PMWCNTs可以显著提高复合材料的阻燃、热稳定性与力学等性能。当MWCNTs和PMWCNTs的添加量分别接近渗流阈值(fc)时,与MWCNT/CE复合材料相比,PMWCNT/CE复合材料具有更高的介电常数和更低的介电损耗。第二,将含磷超支化聚硅氧烷(EPHSi)接枝于MWCNTs,制备了新型含磷-硅碳纳米管(EPHSi-g-MWCNTs)及其EPHSi-g-MWCNT/CE复合材料。研究表明,EPHSi-g-MWCNTs可有效促进CE的固化反应,同时EPHSi-g-MWCNTs丰富的官能团可以有效改善其在CE中的分散性,从而赋予EPHSi-g-MWCNT/CE复合材料更高的冲击韧性。当MWCNTs和PMWCNTs的添加量分别接近fc时,与MWCNT/CE复合材料相比,PMWCNT/CE复合材料具有更高的介电常数和极低的介电损耗。此外,EPHSi-g-MWCNTs还能显著提高材料的阻燃性能,表现在与CE和MWCNT/CE相比,EPHSi-g-MWCNT/CE复合材料具有更低的热释放速率峰值(PHRR)、热释放总量(THR)和烟释放总量(TSP),同时复合材料的点燃时间(TTI)明显延长。第三,通过原位聚合的方法,将含大量磷杂菲结构超支化聚硅氧烷(PHSi)包覆于GF表面,制备了新型GF/乙烯基酯树脂(VE)复合材料(PHSi-g-GF/8PSiVE),系统研究GF/VE及其改性复合材料的综合性能。研究表明,PHSi同时对GF和VE改性有助于提高GF/VE复合材料的热稳定性,这是因为热稳定性优异的硅氧链节所吸收的热量可以通过链段振动而消散,延迟并减缓了复合材料的降解。与GF/VE复合材料相比,改性复合材料具有更低的介电常数与损耗、更高的冲击强度、层间剪切强度(ILSS)、弯曲强度和阻燃性能。第四,通过化学接枝法将新型含磷杂菲结构与氨基超支化聚硅氧烷(aPHSi)接枝于GF,同时将aPHSi引入双马来酰亚胺/烯丙基双酚A(BD)树脂基体中,得到了改性GF/BD复合材料。深入探讨了aPHSi对复合材料阻燃性能的影响及阻燃机理,研究表明,aPHSi可以同时在气相和凝聚相中发挥阻燃作用。当接枝于GF表面时,aPHSi以凝聚相阻燃作用为主,气相阻燃作用不明显;而添加至树脂基体中时,aPHSi以凝聚相阻燃为主,气相阻燃为辅,但是随着基体中aPHSi含量的升高,aPHSi的气相阻燃作用会相应增强。通过热降解动力学可知,经改性复合材料具有优异的热稳定性。特别是aPHSi同时对GF和BD改性的复合材料具有更高的热降解活化能。另一方面,由于树脂基体中柔性硅氧链节与界面的相互作用,改性复合材料具有更优的冲击、弯曲强度、ILSS和更低的介电常数、损耗及更优的耐湿性能。