新型中空对称SOFC的阴极/电解质界面及电池性能研究

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电极和电解质之间的界面研究是固体氧化物燃料电池(SOFC)领域的重要课题。阴极/电解质界面作为氧还原反应(ORR)发生的场所,对电池输出性能和运行稳定性非常重要。因此,研究阴极/电解质界面影响电池性能的作用规律及获得全致密的阴极/电解质界面阻隔层将有助于提高和稳定电池输出性能。然而,目前有关界面结合力对电池电性能的作用规律鲜有报道,且阴极/电解质之间阻隔层的全致密制备仍是一项难题。此外,现有SOFC的两大类结构—管式和平板式各有其不足之处,管式电池集流不均匀,而平板式运行稳定性较差。针对以上问题,本文通过设计实验,探究了阴极与电解质间界面结合力对电池性能的宏观作用规律;提出一种新型中空对称SOFC电池结构,以该结构电池为基础,对阴极/电解质之间界面阻隔层的全致密制备工艺进行探索并对不同制备工艺下的电池性能进行初步表征。所得结果如下:(1)得到阴极/电解质间界面结合强度和界面电阻间的宏观定量关系。随阴极/电解质间界面粘结强度的增大,界面欧姆面电阻呈近似指数形式下降,并在一定数值后趋于稳定,阴极/电解质界面的极化电阻与欧姆电阻变化趋势相同;(2)采用新型中空对称阳极支撑平板式结构SOFC,研究了阴极与电解质之间的界面阻隔层制备工艺。获得全致密阻隔层的制备工艺为:阳极支撑层、电解质层和Gd掺杂CeO2(GDC)阻隔层共烧结,最高温度1300 ℃下保温4h。共烧结的阻隔层达到全致密,且与电解质之间界面结合非常好。分步烧结的阻隔层表面和断面存在大量孔隙,阻隔层与电解质界面结合不佳,界面处存在较大裂纹;(3)采用三种工艺制备新型中空对称SOFC全电池,其中,共烧结GDC阻隔层、分步烧结阴极层工艺所得电池综合性能最佳。该电池在750 ℃开路电压达到1.006 V,最大输出功率密度为0.172 W/cm2,电池欧姆面电阻为4.33 Ωcm2。电池在750 ℃,0.37 Acm-2下经100 h恒流放电后,电压由放电初始的0.79 V下降到0.72 V,电压衰减速率约为5.16%/100h;恒流放电100h后,750 ℃电池开路电压为0.994 V,最大输出功率密度为0.161 W/cm2。该新型电池在操作温度下长时间运行,阳极颗粒的粗化是引起电池性能衰减的主要因素;
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