【摘 要】
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钙钛矿太阳能电池（PSCs）因其高效率,可溶液法制备以及低成本的优点而成为极具潜力的新一代光伏技术。钙钛矿多晶薄膜自身具备优异的柔性,并可以通过卷对卷印刷工艺制备,适合大规模生产,因此柔性PSCs（FPSCs）是PSCs最重要的发展方向之一。然而要实现FPSCs产业化仍面临巨大挑战。柔性基底上钙钛矿薄膜的结晶质量,界面和内部的缺陷以及制备工艺等问题限制着FPSCs的性能,FPSCs的能量转化效率（
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钙钛矿太阳能电池（PSCs）因其高效率,可溶液法制备以及低成本的优点而成为极具潜力的新一代光伏技术。钙钛矿多晶薄膜自身具备优异的柔性,并可以通过卷对卷印刷工艺制备,适合大规模生产,因此柔性PSCs（FPSCs）是PSCs最重要的发展方向之一。然而要实现FPSCs产业化仍面临巨大挑战。柔性基底上钙钛矿薄膜的结晶质量,界面和内部的缺陷以及制备工艺等问题限制着FPSCs的性能,FPSCs的能量转化效率（PCE）和工作寿命仍远落后于刚性PSCs。同时,机械稳定性距离实际应用仍有很大差距。相比于正式结构,反式结构FPSCs在低温制备以及机械稳定性方面有显著优势。本论文工作聚焦反式结构FPSCs,针对FPSCs中制约效率与稳定性的问题,通过添加剂工程和界面工程的解决方案,优化基于柔性基底的钙钛矿薄膜和器件结构,实现反式结构FPSCs效率和稳定性的同步提升。本论文主要包括以下几方面:1.掺杂HPbI3添加剂提高柔性钙钛矿太阳能电池的效率和稳定性。在钙钛矿前驱体溶液中加入最佳含量的HPbI3,同步提高了基于无甲胺（MA）组分的FPSCs的效率以及机械稳定性。通过掺杂HPbI3,有效地提高了钙钛矿的结晶度,优化了钙钛矿的表面形貌,同时这种结晶和形貌的改变也使得钙钛矿膜的功函数得到了改善,与电荷传输层能级匹配度更好,从而改善了器件的性能。通过掺杂改良的刚性PSCs和FPSCs的PCE分别为20.1%和18.74%,基于此方法制备的FPSCs在曲率半径4 mm连续弯曲1200次和5000次后,可保持初始PCE值的90%和70%。2.低聚物晶界原位交联方法提高柔性钙钛矿太阳能电池的效率和稳定性。FPSCs在实际应用中面临的主要挑战是效率、工作稳定性和机械稳定性。本论文提出将一种可交联的低聚物—三甲醇丙烷乙氧酯三丙烯酸酯（TET）掺入钙钛矿薄膜中,同步提升FPSCs的效率和稳定性。制备的反式FPSCs的PCE达到20.32%。与此同时,疏水交联聚合物对于晶界的填充,使得掺杂TET的FPSCs（TET-FPSCs）的机械稳定性和环境稳定性都得到了改善。特别是机械稳定性,在4 mm的曲率半径下连续20000次弯曲后,TET-FPSCs的PCE仍能保持大约初始值的87%。反式FPSCs在85℃下储存500小时后保持初始PCE的85%以上,在连续光照900小时后仍可以保持初始PCE的90%左右。通过结合实验-理论分析,将性能提升潜在的机制归因于TET的掺入对柔性钙钛矿薄膜的缺陷的钝化以及结晶度的提升。3.压印辅助生长2D/3D钙钛矿提高柔性钙钛矿太阳能电池的效率和稳定性。消除钙钛矿薄膜的界面缺陷和体缺陷是业界广泛关注的问题,传统的旋涂钝化工艺由于均匀性问题不能完全适用,需要开发更有效,更均匀的钝化工艺。本论文提出一种高效的,精确的压印辅助生长2D/3D钙钛矿的方法,用于制备2D/3D复合结构钙钛矿薄膜并且同时降低界面缺陷和体缺陷。在压印辅助生长过程中,高质量的2D/3D钙钛矿薄膜具有最优的晶粒生长取向,并能很好地抑制离子迁移和水/氧渗透。结果表明,通过此工艺制备的反式FPSCs效率达到了21.01%,并且在3 mm的曲率半径下连续10000次弯曲后,PCE仍稳定在初始值的80%左右。此外,通过压印辅助生长工艺制备的反式PSCs表现出了优异的工作稳定性和环境稳定性,并且其认证效率达到了22.93%。
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