聚合物水凝胶是在三维交联的聚合物网络内部含有大量水的一种新型高分子材料,在医药、生物、农业、工业等领域有着广泛用途。传统的水凝胶往往存在不稳定、机械强度较差、使用寿命短等缺陷。如何使水凝胶同时具备较高的机械性能和良好的自愈合性能,是目前研究的热点。传统的双网络水凝胶具有优异的力学性能,它一般由两层网络构成:第一层是作为刚性骨架结构的高密度交联的聚电解质网络,第二层是填充于聚电解质网络中的稀疏交联的中性聚合物网络。在受到外力作用时,第一层网络作为“牺牲性网络”发生破碎断裂,起到耗散能量的作用,而第二层网络则赋予凝胶延展性,保持凝胶的弹性与形状。这种两层网络相互配合的能量耗散机制,大大提升了水凝胶的力学性能。但是,第一层网络在形变过程中破碎断裂后,不能够自修复,凝胶因此丧失了有效的能量耗散机制,其力学性能会受到极大的损害。这一缺点制约了双网络水凝胶的应用。本论文针对这一缺点,拟将酰腙键和肟键等动态共价键引入到双网络水凝胶中,用酰腙键或肟键交联形成第一层网络,利用它们强度高而又动态可逆的优点,使得第一层网络在破碎断裂后能够自修复,重建能量耗散机制,由此制备出具有优异的机械性能与自愈合性能的高强度可自愈合双网络水凝胶。为了达到此目的,本论文开展了如下工作:(1)采用先聚合后交联的方法,先分别合成侧基含有酰肼和酮羰基官能团的聚合物凝胶因子,再缩合形成酰腙键,制备出酰腙键交联的第一层网络水凝胶,并探索其自愈合性能和溶胀稳定性。在此基础上再采用传统的方法合成第二层网络,最终得到双网络水凝胶。(2)合成了两种酰腙键交联剂和一种肟键交联剂,并表征了它们的结构。目的在于解决交联剂的水溶性问题。(3)采用动态共价键交联剂合成了双网络水凝胶,并研究了它们的结构与性能。探讨采用肟键交联剂制备了一系列双网络水凝胶的方法,探索了引发剂、单体种类、引发条件等因素对凝胶性能的影响,并对双网络水凝胶的结构、拉伸性能与自愈合性能进行了表征,。研究结果表明:(1)含有酰肼与酮羰基官能团的聚合物凝胶因子可通过缩合反应得到酰腙键交联的第一层网络水凝胶,它在去离子水中具有很好的溶胀稳定性,130 h后达到溶胀平衡状态,溶胀率为200%;在丙烯酰胺、交联剂MBAA和引发剂V50形成的溶液中,其溶胀率为150%;但是在含有光引发剂?-酮戊二酸的溶液中,该凝胶会解体并形成溶液。造成这一结果的原因可能是由于光引发剂?-酮戊二酸中含有酮羰基,它可以参与酰腙键的可逆交换反应并破坏第一层网络的交联点。因此,应谨慎使用含有酮羰基的光引发剂。采用本方法获得的第一层网络水凝胶在催化剂的帮助下具有一定的自愈合能力,定量的表征尚待继续完成。(2)双丙酮丙烯酰胺与碳酰肼缩合可以得到酰腙键交联剂,但该交联剂不溶于水,限制了它在合成水凝胶中的应用。通过牛磺酸引入磺酸盐官能团,可以解决酰腙键交联剂的水溶性问题,但这种交联剂由于酰腙键的可逆特性,在水中的稳定性不好,在室温、中性条件下易部分分解为原料。以乙烯基咪唑和N-羟基邻苯二甲酰亚胺为原料可以合成得到水溶性肟键交联剂,这种交联剂较酰腙键交联剂稳定,可以用于双网络水凝胶的合成。(3)肟键可逆交联可以显著地提高单网络水凝胶的拉伸断裂强度和伸长率;双网络水凝胶的拉伸断裂强度和伸长率远胜于单网络水凝胶。由肟键交联剂制备的PAMPS-Na/PAAm双网络水凝胶断裂伸长率达到225.5%,断裂强度为1.83MPa,强韧性W为1.55 MJ/m~3;PDMAPAA-Q/PAAm双网络水凝胶断裂伸长率为225.4%,断裂强度为1.4 MPa,强韧性W为1.32 MJ/m~3。PDMA/PAAm双网络水凝胶性能较弱,断裂伸长率为138.6%,断裂强度为0.182 MPa,强韧性W为0.11 MJ/m~3。离子性单体制备的双网络水凝胶拉伸性能明显优于中性单体制备的水凝胶。肟键交联的双网络水凝胶具有一定的自愈合性能,在一定量醋酸或2,4-二甲氧基苯胺催化条件下该双网络水凝胶在一定程度上可以自愈合。