锂离子电池锡基负极的微结构设计与稳定性研究

来源 :天津大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:laotzu123
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便携式电子产品和电动设备的快速发展对锂离子电池的能量密度、功率密度和循环寿命提出了更高要求,而电极材料是决定电池性能的关键。为了提高锂离子电池的综合性能,亟待设计和开发高性能的电极材料。锡基负极由于具有远高于传统石墨负极的理论容量,一直备受关注。然而,锡基负极在锂离子嵌入和脱出过程中巨大体积变化会导致比容量和循环寿命急剧衰减。本论文旨在通过对锡基负极的组成调控和微结构设计来提高电极的比容量、循环稳定性和倍率性能。主要研究内容如下:利用电流置换反应,分别合成了零维与一维结构的中空Sn-Cu纳米颗粒和Sn-Cu纳米管。所制备的Sn-Cu纳米材料集成了中空腔、多孔壁和双金属等结构特征,有效缓解了嵌/脱锂循环过程中体积变化对结构的破坏,同时缩短了锂离子的传输扩散距离。因此该材料展现出较高的可逆容量、良好的循环稳定性和倍率性能,其中Sn-Cu纳米管在0.1 A g-1的恒定电流密度下,200次循环后容量仍可达437 mA h g-1。采用ATMP和TPPS作为交联剂和掺杂剂,合成了三维多孔网络结构的聚苯胺凝胶,并研究了它们的电容和加工性能。相比于传统聚苯胺凝胶,ATMP交联的聚苯胺凝胶具有多层级三维纳米结构,比表面积高达37.2 m2 g-1,0.5 A g-1电流条件下容量高达420 F g-1,2 A g-1电流密度下,2000次循环后容量仍然可达320 F g-1,电容损失率不足7%,具有良好的电化学性能。此外,该凝胶还具有优异的加工性能,利用3D打印或丝网印刷可制成三维微型结构器件或精细图案。借助导电聚合物凝胶的优势,利用原位聚合构建Sn-Cu纳米管与聚苯胺的复合凝胶。复合凝胶中Sn-Cu纳米管相互搭接,并由聚苯胺固定构成三维多孔网络,加快了电子与锂离子的传输。聚苯胺凝胶与Sn-Cu纳米管钢筋混凝土般的结构支撑,保证了电极结构的整体性和稳定性。该电极在0.1 A g-1恒电流密度下,500次循环后的可逆容量可达548 mA h g-1,在5 A g-1充放电电流密度下,仍能展现出378 mA h g-1的可逆容量。利用Sn/Zn双金属有机纳米颗粒为前驱体,合成了Zn掺杂多壳SnO2纳米球。借助该多壳球的高比表面积,小晶粒尺寸和多孔结构,改善了SnO2的体积膨胀和传质问题,而且掺入的Zn原子提高了SnO2的导电性。此外,我们还将其镶嵌于共价交联的三维石墨烯泡沫中制得自支撑电极,利用石墨烯网络的柔性包覆作用和良好的电子传输性,进一步改善了Zn掺杂多壳SnO2纳米球的循环稳定性和倍率性能。该电极在1 A g-1的大电流密度下,1000次循环后的可逆容量仍可达446 mA h g-1
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