Pd/CNT选择氢化α-β不饱和醛的研究

来源 :厦门大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yinjie340
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
α-β不饱和醛选择加氢制备饱和醛的反应,不仅具有理论意义,而且具有实际应用价值。本文研究了Pd/CNT和Ni-Pd/CNT催化剂上,肉桂醛(CAL)选择加氢制备氢化肉桂醛的反应。取得的主要结果如下: 1.经过氧化修饰处理的碳纳米管,负载Pd的效果优于未经处理的碳纳米管,前者还可以提高肉桂醛的转化率和氢化肉桂醛(HCAL)的选择性。 2.以PdCl2为前驱物,用浸渍-氢气还原法和甲醛还原法制备了Pd/CNT催化剂,在对肉桂醛加氢反应的实验结果表明,两种方法制备的催化剂的主要产物都是氢化肉桂醛。而甲醛还原法制备的Pd/CNT催化剂的选择性更高,氢化肉桂醛选择性为89%。 3.反应温度的升高和压力的增大,有助于反应转化率的提高,但都不利于C=C加氢反应。反应温度80℃和压力2.0MPa是优化了的反应条件。 4.发现调控甲醛还原溶液的pH值,得到可控粒径的纳米Pd颗粒。高倍透镜照片表明,在pH=11~13之间,可得到粒径为3~5nm的Pd颗粒。 5.发现肉桂醛加氢反应的选择性与Pd粒径存在尺度关系。Pd粒径减小,有利于C=C加氢,即有利于氢化肉桂醛的生成。Pd粒径为3~5nm时,肉桂醛转化率为98%,氢化肉桂醛选择性为89%。 6.对比Pd/CNT和Pd/AC催化剂,发现微孔的存在常导致重度加氢反应。碳纳米管不存在微孔结构,这一点有利于产物生成氢化肉桂醛,而减少重度加氢生成氢化肉桂醇(HCOL)的几率。 7.制备了掺杂Ni的Pd/CNT,催化剂的性能与Ni,Pd加入的顺序和Ni/Pd的比例有关。另外发现,单金属的Pd/CNT催化剂寿命并不长,掺杂Ni可有效延长Pd/CNT催化剂的使用寿命。
其他文献
要打开“资源管理器”,可以右击开始菜单或者通过热键Win+E,“资源管理器”和“我的电脑”的区别在于左侧是否打开了“文件夹”侧边栏,可以通过以下方法让Win+E组合键不激活边侧栏(即“我的电脑”样式):单击“开始→运行”,键入Regedit打开“注册表编辑器”,依次展开[HKEY_CLASSES_ROOT Foldershellexploreddeexec]分支,双击右侧窗口中的“默认”,
期刊
在过去的几十年中,仿生催化剂以其高催化活性、高立体选择性吸引了大量化学工作者的广泛关注。Salen配体的双氮双氧配位中心不仅能够与很多金属进行配位,而且还可以根据中心金属原子化合价的不同形成不同的Salel]-M配合物,并通过配位调控金属原子的催化活性,使其在大量的化学转化反应中都表现出很好的催化性能。Salen配体在仿生催化剂中占有非常重要的地位。设计与合成新型多功能化的Salen配体一直是有机
有机锡Schiff碱配合物具有广泛的生物活性,特别是其中一部分物质具有抗肿瘤活性,因而近年对该类物质的研究越来越引人注目。由于其独特的立体结构与路易斯酸性,也可用作阴离子选
电致变色是指材料或体系在外加电场或电流作用下,材料的氧化还原状态之间发生可逆电化学反应,从而导致材料的光学性能(透射率、反射率或吸收率)在可见光波长范围内产生稳定可逆
氢化酶是一种能可逆地催化质子还原产生氢气的生物金属酶。由于其在新能源方面拥有可观的应用前景,引起了金属有机和生物无机化学家们广泛的关注。对氢化酶仿生化学的模拟研究主要围绕两个方面展开:一是模拟与中心结构相似的功能性模型物;二是合成与活性位点相关的Fe/E(E=S,Se,Te)簇合物。一方面我们能在分子水平上更好地研究其催化机理,另一方面我们希望筛选出具有催化产氢活性的模型化合物,以缓解当前日益严峻
学位