【摘 要】
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挥发性有机物（VOCs）会污染环境,影响人类的身心健康。催化氧化技术是一种有广阔前景的技术。本实验研究对象是对二甲苯,利用溶胶凝胶法制备了Cu-Mn-La-Ce复合催化剂对其进行降解实验;研究了制备条件（摩尔比和煅烧温度）和影响因素（初始浓度、空速、O2含量、相对湿度和混合物）对催化剂性能的影响;通过对催化剂的表征以及检测中间产物和最终产物,探讨了Cu-Mn-La-Ce催化剂上对二甲苯的反应机制,
【基金项目】
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浙江省自然科学基金项目“低温等离子体协同分床分步催化降解挥发性有机污染物的机制”（项目编号为 LY20E080003）国家重点研发项目“燃煤过程有机污染物排放控制技术”（No.2018YFB0605200）；
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挥发性有机物（VOCs）会污染环境,影响人类的身心健康。催化氧化技术是一种有广阔前景的技术。本实验研究对象是对二甲苯,利用溶胶凝胶法制备了Cu-Mn-La-Ce复合催化剂对其进行降解实验;研究了制备条件（摩尔比和煅烧温度）和影响因素（初始浓度、空速、O2含量、相对湿度和混合物）对催化剂性能的影响;通过对催化剂的表征以及检测中间产物和最终产物,探讨了Cu-Mn-La-Ce催化剂上对二甲苯的反应机制,为以后苯类污染物的降解提供理论基础。得到结论如下:（1）催化剂煅烧温度和元素摩尔比对催化剂活性有较大的影响。Cu-Mn-Ce-M（L a、Pr、Nd、Sm）复合催化剂中Cu-Mn-Ce-La催化剂对对二甲苯的降解效果最佳,Cu-Mn-Ce-La（1:1:1:1）催化剂在240℃温度下降解率保持在90%以上,具有良好的低温催化活性。与Cu-Mn-Ce催化剂相比,La的掺杂增大了催化剂的比表面积和孔体积,增加表面氧含量,抑制晶体形成,增强了催化活性。不同的元素比例对催化剂的性能有很大的影响,随着锰元素比例的增加,催化剂的表面氧含量、比表面积和催化活性随之增加,最佳元素比例为Cu-Mn-La-Ce（1:2:1:1）,此时表面结构分散均匀,存在更多的固溶体和氧空位。适当的煅烧温度会提高催化剂的活性,但过高的煅烧温度会引起烧结,降低催化剂的活性,最佳煅烧温度为400℃。元素比例为Cu-Mn-La-Ce（1:2:1:1）、煅烧温度为400℃时催化活性最高,其T50和T90分别是217℃和230℃。（2）初始浓度、空速、O2含量和相对湿度对催化剂降解对二甲苯均有影响。在空速为15000 h-1条件下,Cu-Mn-Ce-La催化剂对对二甲苯的降解率随着初始浓度的增加而降低;初始浓度为600 mg/m3,对二甲苯的降解率随着空速的增加而降低。在空速为15000h-1,初始浓度为600 mg/m3,对二甲苯的降解率随相对湿度的增加而降低,随着O2含量的增加而增加。气流中混入600 mg/m3苯提高了对二甲苯的降解率。在初始浓度600mg/m3,空速15000 h-1,20%O2,无水蒸气存在的条件下,在235℃下,Cu-Mn-Ce-La催化剂对对二甲苯的降解率接近100%。（3）利用BET、XRD和FT-IR对反应前后的催化剂进行表征,利用GC和GC-MS测定降解产物,根据产物生成情况,推测对二甲苯的降解机理:对二甲苯被氧化成对甲基苯甲醛,再氧化成对甲基苯甲酸,最终生成CO2、H2O。此机理涉及MVK机理。
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