【摘 要】
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碳纳米管内孔中的水分子展现出了奇异的物理化学性能(包括流速、扩散、极性及相转化等),尤其是在流动传输方面,水在碳纳米管内孔中的流速,比在同等管径的普通膜孔内流速提高了 2~5个数量。这暗示着碳纳米管原子级光滑的内孔有望作为水分子高速输运的通道,为发展高通量滤膜提供材料基础。但至今大多是通过计算模拟研究碳纳米管内孔的高通量等特性,有限的实验研究均是以垂直碳纳米管阵列为原料,制备过程冗长,条件苛刻,有
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碳纳米管内孔中的水分子展现出了奇异的物理化学性能(包括流速、扩散、极性及相转化等),尤其是在流动传输方面,水在碳纳米管内孔中的流速,比在同等管径的普通膜孔内流速提高了 2~5个数量。这暗示着碳纳米管原子级光滑的内孔有望作为水分子高速输运的通道,为发展高通量滤膜提供材料基础。但至今大多是通过计算模拟研究碳纳米管内孔的高通量等特性,有限的实验研究均是以垂直碳纳米管阵列为原料,制备过程冗长,条件苛刻,有效膜面积小,成本极高。为进一步认识、验证、完善碳纳米管内孔所展现的特性和机制,并开发基于碳纳米管内孔的相关膜材料,更需要实际实验的支撑。基于此,本文采用电场感应诱导组装碳纳米管的方法,首次直接以多壁碳纳米管粉末为原料,成功制备出碳纳米管内孔膜,并结合一系列表征确定了其结构和性质,开展了过滤实验探究了流动特性,并尝试对该过程流动规律进行探索。本文首先通过电场感应法探索碳纳米管(MWCNT100)内孔膜的制备策略,优化后的制备条件如下:填充聚合物为PES、MWCNT100的质量分数为0.5%、信号为AC 9.6 V、电场的施加时间为2~2.5 h、信号频率为800 Hz、固化聚合物溶液的温度为80℃。SEM、TEM、荧光发射光谱、偏振拉曼光谱等表征技术均证实了 MWCNT100内孔膜的成功制备。膜过程实验表明该膜具有优良的流动性能,MWCNT100内孔中水的流速(3.4cm/s(1 bar)),高于同等孔径下的其它普通滤膜通道内流速4个数量级;而且展示出了良好的抗BSA污染性能,相比于同等质量分数的非内孔膜R-CNT/PES(通量下降至最初的10.8%),MWCNT100内孔膜通量维持在最初的60.8%。进一步地,本文通过电化学氧化改变膜表面结构,MWCNT100内水流速提升34%,表明碳纳米管管口结构同样影响着碳纳米管内孔中水的流动;此外,在我们的实验条件下,外加电场(~2.12KV/cm)对于通量提升有限,约10%,但对BSA抗污染能力提升显著,从加电前的60.8%提升至90.1%;令人惊讶的是,进水温度从298 K升至318 K时,MWCNT100内孔流速显著提升,为298 K下的3.83倍。总之,本文提出并验证了通过电化学感应诱导组装新型高通量-抗污染滤膜的可行性,并通过实验初步考察了新型膜材料的孔口电荷、电场调控、原位加电、温差等对膜过程(通量和抗污染)的影响,这为构建高效低耗的膜分离材料,开发耦合外力(场)的膜分离技术提供了初步的方法和示范。
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