【摘 要】
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随着越来越多的工厂兴起与建立,二氧化碳（CO2）的大量排出已经造成严重环境和社会问题;工业中低碳烃主要是通过石油裂解制得,生产过程中会存在多种组分气体,很难得到单一组分气体;水体污染问题也很严峻,尤其是Cr（VI）对人体健康和环境造成了严重危害。传统分离方法存在能耗高、投资大等缺点,因此需要寻找其它高效低廉的方法。金属-有机框架材料（Metal-Organin Frameworks,MOFs）在解
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随着越来越多的工厂兴起与建立,二氧化碳（CO2）的大量排出已经造成严重环境和社会问题;工业中低碳烃主要是通过石油裂解制得,生产过程中会存在多种组分气体,很难得到单一组分气体;水体污染问题也很严峻,尤其是Cr（VI）对人体健康和环境造成了严重危害。传统分离方法存在能耗高、投资大等缺点,因此需要寻找其它高效低廉的方法。金属-有机框架材料（Metal-Organin Frameworks,MOFs）在解决以上问题中逐渐受到人们重视。与传统MOFs相比,笼基MOFs材料作为一种特殊类型的MOFs,具有有序空腔和可调节窗口,可以提供独特笼状结构来捕获小分子,基于这些特性,构建理想笼基MOFs具有重要意义。本论文思路主要通过晶体工程和超分子自组装策略来合成一系列不同结构特征的笼基MOFs材料,并对部分化合物性质进行了化学性能研究,主要针对笼基MOFs在CO2/N2、C2H2/CO2、C2/C3气体中的分离,对溶液中重铬酸根(Cr2O72-)离子吸附及水或者酸碱溶液中稳定性测试。本文以七例笼基MOFs晶体为研究对象,具体研究工作如下:1、采用不同种类的金属盐与三角型含氮配体混合获得了两例阴离子笼基MOFs—化合物1和2。化合物1中SO42-配位基元以四面体形式与Cu+离子连接,进一步与2,4,6-三（4-吡啶）1,3,5-三嗪配体形成超四面体结构单元,化合物1是具有（3,12）连接的TTT网络拓扑结构,对CO2/N2分离效果显著。化合物2是离子型氟簇基SiF62-材料,两个F-以连接点方式与铜离子配位,仍有四个活性F-裸露在框架内部,框架内部存在穿插影响了气体吸附。2、采用三角型含氮配体与金属盐构筑了两例大孔笼基MOFs材料—化合物3和4。化合物3是以单核铜为生长节点的MOF材料,层与层之间通过π-π堆积和氢键作用构筑得到三维超分子结构,内部孔道被Zr F62-和Zr2F62+完全占据,目的是维持电荷平衡但是不参与配位。化合物4是通过溶剂热法构筑出八面体笼单元,再由八面体笼堆积制备出具有多孔性笼基MOF,将化合物4作为物理吸附剂应用于水溶液中Cr2O72-吸附,48小时内吸附量可以达到97.03%,吸附后晶型保持较完好状态。3、采用不同的金属盐与两类三角型配体混合构筑三例同构超四面体笼基MOFs—化合物5、6和7,该类笼基MOFs由三核金属离子簇节点（Co3、Ni3、Co2Ti）与有机配体通过配位键自组装成超四面体结构单元并以角共享方式形成方钠石网状拓扑结构,拥有介孔尺寸（～22（?））的β空腔,化合物7不仅热稳定性高、耐酸碱性强,而且对C2H2/CO2的分离具有显著效果。
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