几种新型纳米复合酶膜的安培生物传感研究

来源 :湖南师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:whitewolf1573
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生物传感器由生物分子识别元件(酶、抗原/抗体、适体等)与各类物理、化学换能器组成,用于各种生命和化学物质的分析和检测。安培酶生物传感器集固定化酶和电化学传感器技术于一体,灵敏度高,选择性好,已实现商业应用(如血糖试纸)。近年来,纳米复合材料在生物传感分析领域备受关注,新型纳米复合酶膜的研究和应用已成为当前电化学研究的前沿和热点之一。本学位论文中,我们简要综述了普鲁士蓝在电化学安培传感领域的近期进展,并基于新法制备的高电活性金-普鲁士蓝纳米复合膜修饰电极,采用聚氨基苯硼酸、聚多巴胺、聚电解质等的纳米复合材料,针对酶的高负载和高活性固定以及生物传感开展了研究,具体工作如下:1.提出了在金电极上快速电沉积高电活性金-普鲁士蓝纳米复合物((Au-PB)REd)的新方法。在含1mM K3Fe(CN)6,1mM HAuCl4以及0.1mM Fe2(SO4)3的0.1M K2SO4溶液中,通过循环伏安扫描得到(Au-PB)REd.在(Au-PB)REd/Au电极上依次滴涂尿酸氧化酶(UOx)-聚氨基苯硼酸(PABA)-铂纳米粒子(PtNPs)生物纳米复合材料和壳聚糖(CS),制得双电位高灵敏尿酸安培生物传感器。UOx-PABA-PtNPs生物纳米复合材料是通过在含有尿酸氧化酶的溶液中,用氯铂酸钠化学氧化氨基苯硼酸制得。所得的CS/UOx-PABA-PtNPs/(Au-PB)REd/Au酶电极在最佳条件下对酶生H202的氧化和还原都具有良好的分析性能。在0.7V vs.SCE下,其对UA线性响应浓度范围是0.3μM到0.65mM,灵敏度为223μA mM-1cm-2,检测下限(LOD)为0.2μM;在-0.05V vs. SCE下,对UA检测浓度范围是0.2μM到0.25mM,灵敏度247μA mM-1cm-2, LOD为0.1μM,优于已报道的大多数尿酸生物传感器。2.铁氰化钾、氯铂酸、氯金酸均可以快速氧化多巴胺(DA)得到其化学氧化聚合物(PDA)。在葡萄糖氧化酶(GOx)共存时,可以实现GOx的有效包埋。将该酶-聚多巴胺(贵金属纳米粒子)复合物滴干于(Au-PB)REd/Au电极,并用CS进一步加固修饰膜,比较了几种酶电极的生物传感性能。在酶生H202的还原模式下,所制得的CS/GOx-PDA-PtNPs/(Au-PB)REd/Au酶电极灵敏度最高(145.7μA mM-1cm-2), LOD (0.5μM低、响应时间短(5s)、抗干扰能力好,并具有优异的操作和储存稳定性。将此酶电极作为生物阳极构建生物燃料电池(BFC),结果满意。3.基于聚二甲基二烯丙基氯化铵(PDDA)和海藻酸钠(AlgNa)的静电吸引作用,在GOx.Fe3+.金纳米粒子(AuNPs)或铂纳米粒子(PtNPs)共存时,混合得到包埋GOx和贵金属纳米粒子的网络贯穿聚电解质生物纳米复合物(GOx-PDDA-AlgFe-AuNPs和GOx-PDDA-AlgFe-PtNPs),发展了一种GOx的高效固定方法。AlgNa和Fe3+反应生成AlgFe凝胶,可改善GOx的固定效果。所制得的GOx-PDDA-AlgFe-AuNPs/镀金和GOx-PDDA-AlgFe-PtNPs/镀金金电极,具有很好的抗干扰能力和分析性能。
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