【摘 要】
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相比于传统的废水处理技术,高级氧化工艺（AOPs）对于抗生素这类难降解有机污染物具有显著的矿化率和适应性。这其中,利用过渡金属激活过氧单硫酸盐（PMS）的方法凭借经济性和多选择性的特点而受到广泛关注。然而,由于金属催化剂的不稳定性和自身理化特性的限制,其对于抗生素无法实现快速高效的去除。基于此,本论文选择四环素（TC）、土霉素（OTC）和氧氟沙星（OFX）这三种在水环境中被频繁检测到的抗生素作为目
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相比于传统的废水处理技术,高级氧化工艺（AOPs）对于抗生素这类难降解有机污染物具有显著的矿化率和适应性。这其中,利用过渡金属激活过氧单硫酸盐（PMS）的方法凭借经济性和多选择性的特点而受到广泛关注。然而,由于金属催化剂的不稳定性和自身理化特性的限制,其对于抗生素无法实现快速高效的去除。基于此,本论文选择四环素（TC）、土霉素（OTC）和氧氟沙星（OFX）这三种在水环境中被频繁检测到的抗生素作为目标污染物。通过对双金属二维材料Co-Fe LDH的改性、修饰和煅烧等方法,制备一系列LDH衍生的复合催化剂。结合各种表征手段,评价LDH煅烧衍生物的形貌、结构、理化特性和抗生素降解性能之间的关系。最后,深入研究污染物的降解机理和路径。主要研究内容如下:1.BC@CFC活化PMS降解TC的性能和机理研究在这项工作中,使用农业废弃物甘蔗渣和Co-Fe LDH为前驱体,通过共沉淀和煅烧的方法设计了一种生物炭修饰的磁性钴铁双金属型复合催化剂BC@Co7Fe3/Co O（BC@CFC）,用于激活PMS降解TC。结合表征分析优化配比确定具有最佳形貌和理化性质的催化剂合成参数。研究发现,BC1@CF2C/PMS体系仅在5 min内就能快速高效的降解92.5%的TC,并且经过5次循环仍能保持约90%的去除率。钴铁双金属的协同作用增强了PMS的激活效果,导致硫酸根自由基(SO4·-)和羟基自由基（·OH）产生并进一步攻击TC。基于上述分析,提出了BC1@CF2C/PMS体系降解TC的机制和TC可能存在的降解路径。2.BNMTs@Co Fe2O4活化PMS降解OTC的性能和机理研究在这项工作中,我们先通过共沉淀和水热的方法设计让商用六方氮化硼（C-BN）和多孔硼氮微纳米管（BNMTs）的前驱体上生长Co-Fe LDH,然后将此金属源煅烧成尖晶石（Co Fe2O4）,即用C-BN和BNMTs来锚定Co Fe2O4制备成双金属复合催化剂（C-BN@Co Fe2O4/BNMTs@Co Fe2O4）,将其用于活化PMS降解OTC。结合表征测试,通过对不同形貌的分析比较其理化性质的差异发现,BNMTs@Co Fe2O4/PMS体系可以在5 min内能快速高效的降解92.7%的OTC。此外,BNMTs和Co Fe2O4之间的强结合力在5个循环后实现了良好的再生效率（87.6%）,有效抑制了Co的浸出。不同于前一章的内容,本研究拓展探究了催化反应过程中的活性物种,包括·OH、SO4·-、超氧自由基（·O2-）和单线态氧（~1O2）。同时,增加了非自由基机制的探讨,深入探究了OTC的降解机制和可能存在的降解途径。3.3D CFLDO/Co O活化PMS降解OFX的性能和机理研究在这项工作中,将合成好的Co-Fe LDH作为前驱体,我们通过水热法一步合成三维蒲公英状的多孔隙混合金属氧化物3D Co-Fe LDO/Co O（3D CFLDO/Co O）,用于激活PMS降解OFX。3D CFLDO/Co O/PMS体系5 min内就能快速高效的降解92.7%的OFX,5次循环后也能保持90%的回用率。同时,3D CFLDO/Co O/PMS体系在复杂水体中也表现出较高的适应性。研究表明,除了反应过程中的电子转移,3D CFLDO/Co O激活PMS产生的SO4·-,·OH和~1O2作为活性物质能够帮助快速高效的降解OFX。
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