化石燃料的大量使用,一方面导致其快速枯竭,另一方面造成了严重的环境污染,因此,开发绿色清洁能源以取代化石能源,是目前能源、环境、化工等领域研究的重点。氢能燃烧值高、燃烧产物绿色环保,被认为是理想的清洁能源。在过去的几十年里,光驱动分解水,逐渐发展成为获得氢能的一项关键技术。为了有效地驱动质子还原半反应,开发高活性、低成本的光催化剂是一项重大挑战。共价有机框架（COFs）是一种新型的有机多孔聚合物,它由轻质元素组成,具有较低的密度、结构可调性和规整的孔结构。COFs有良好的结晶度,有利于电荷传输,抑制载流子的重组,并最大限度地减少缺陷处的电荷捕获。COFs由共价键组成,可以在强酸、强碱和氧化、还原环境中稳定存在。因此,COFs被认为是极具潜力的光催化材料。其中,和传统的单组分无机半导体相较,二维共价有机框架材料（2D COFs）有良好的光化学活性、延展的π共轭体系和较大的比表面积。但由于光生电子-空穴对之间的库仑相互作用引起的激子效应,而带来的高复合率使得进一步提高2D COFs的析氢活性变得困难。目前已有大量工作表明,由两种或两种以上的半导体材料构建的复合光催化剂可以加快光生载流子分离和迁移,使光催化活性得到提高。基于此,本课题选择一种典型的酮胺基2D COFs材料（TpPa-1-COF）作为母体,通过将TpPa-1-COF与二硫化锡（SnS2）、植酸镍（PA-Ni）、苝-3,4,9,10-四羧基二亚胺（PDINH）半导体构筑复合材料,获得了一系列析氢性能更好的光催化材料,并使用XRD、FT-IR、XPS、SEM、TEM、DRS及光电化学等测试对合成的复合光催化材料进行形貌、结构、能带、电荷分离等探究,揭示了所开发复合光催化剂的光催化析氢机理。本论文的研究内容概括如下:（1）采用机械研磨法合成了酮胺基TpPa-1-COF光催化剂,再利用水热法制备了一种新型的2D-2D SnS2/TpPa-1-COF纳米复合材料。通过XRD、FT-IR、XPS、SEM、TEM对制备的产品进行了结构、形貌的表征。在模拟太阳光照下（λ≥420 nm）的光催化析氢结果表明,得到的2D-2D SnS2/TpPa-1-COF异质结不仅加快了光生载流子的分离,而且促进了H2生成动力学,使光吸收拓宽至橙光（600 nm）的响应范围。在不添加Pt的情况下,2D-2D SnS2/TpPa-1-COF异质结的最大光催化产氢速率达到37.11μmol h-1,分别比单个的TpPa-1-COF和3 wt%Pt/TpPa-1-COF高21.7倍和2倍。光催化活性的增强可以归因于能带位置匹配良好的异质结的形成和2D-2D层状结构有利于界面电荷迁移。另外,通过光电化学测试进一步验证了SnS2/TpPa-1-COFⅡ型异质结可以有效地促进界面光生载流子的迁移和分离。（2）研究了PA-Ni作为助催化剂提高TpPa-1-COF材料的光催化性能。通过形貌、结构测试分析,证明了成功合成了不同PA-Ni添加量的PA-Ni/COF复合材料。一系列PA-Ni/COF复合材料都表现出较好的光催化析氢性能,其中含5 wt%的PA-Ni的材料（5%PA-Ni/COF）具有最佳的产氢速率,为20.64μmol h-1,是纯TpPa-1-COF的12.1倍,比5 wt%Pt作为助催化剂的材料（5%Pt/COF）的产氢速率(11.41μmol h-1),还要高2倍。同时,PA-Ni/COF复合材料在多次循环产氢测试后,依然保持较高的析氢活性。通过荧光和电化学测试证实了PA-Ni/COF复合材料的光吸收能力、光生载流子分离能力得到提升,从而促进其光催化析氢性能的提高。（3）选择和TpPa-1-COF能带匹配的有机半导体PDINH,它能在浓硫酸中溶解,在水中又重新自组装成超分子并结晶析出。因此,通过将自组装后的PDINH超分子原位生长在TpPa-1-COF的表面,首次构建了PDINH/COF纯有机Z-型异质结。光催化析氢测试表明,最佳比例的PDINH/COF复合材料（2:20）析氢速率为17.23μmol h-1,是纯TpPa-1-COF的10倍,异质结的构建能有效提高光催化析氢性能。通过能带分析和光电化学测试,说明了PDINH与TpPa-1-COF能带匹配,并证明了电子传输方式为直接Z-型。