【摘 要】
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水系锌离子电池（AZIBs）因其较高的安全性和成本竞争力以及有希望与商用锂离子电池相媲美的容量优势,引起了越来越多的研究兴趣。然而,水系电池面临着工作电压低所导致电池能量密度低的问题,是限制其应用的主要瓶颈,而合适的正极材料对提高电池性能具有重大贡献。水系锌离子电池的发展主要集中在研发兼具高工作电压、高比容量且结构稳定的正极材料以提高电池的能量密度和循环寿命。其中,锰基氧化物因具有成本低、工作电压
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水系锌离子电池（AZIBs）因其较高的安全性和成本竞争力以及有希望与商用锂离子电池相媲美的容量优势,引起了越来越多的研究兴趣。然而,水系电池面临着工作电压低所导致电池能量密度低的问题,是限制其应用的主要瓶颈,而合适的正极材料对提高电池性能具有重大贡献。水系锌离子电池的发展主要集中在研发兼具高工作电压、高比容量且结构稳定的正极材料以提高电池的能量密度和循环寿命。其中,锰基氧化物因具有成本低、工作电压高（～1.35 V）、理论质量比容量高(308 mAhg-1,基于单电子转移)以及锰的多价态（Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ）和多种类型的晶型结构等优点而备受关注。本论文合成了三种锰基氧化物正极材料,并探索了其在水系锌离子电池中的应用。主要研究结果如下:（1）以低附加值的工业原料磺化沥青为原料合成了具有三维网状结构的碳纳米颗粒,然后,利用一步水热法制备了多相氧化锰-碳复合材料（Mn2O3-Mn3O4/C）并将其用作AZIBs的正极材料。受益于氧化锰的多相结构以及与碳材料复合,Mn2O3-Mn3O4/C复合正极材料具有优异的电子传导和离子传输性能,以及良好的结构稳定性,表现出高的质量比容量、出色的循环稳定性和优异的倍率性能。Mn2O3-Mn3O4/C正极在1 Ag-1电流密度下循环1300次后表现出218mAhg-1的高质量比容量。此外,在低电流密度(0.2 Ag-1)下循环200圈后,比容量可达到542 mAhg-1。（2）以氮化碳（C3N4）为氮源和还原剂,通过一步水热法构建富含氧空位、具有大比表面积和孔容积的氮掺杂KMn8O16（N-KMO）。N-KMO材料中N掺杂、氧空位和多孔结构的协同作用可以促进电解液离子扩散和电子传导,并有效抑制因放电产物的Jahn-Teller效应引起的锰离子溶解。在充电/放电过程中,与空白MnO2（MnO2）和只有氧空位的MnO2(Ov-MnO2-x)相比,N-KMO正极材料的结构稳定性和反应动力学性能显著提高。N-KMO正极在1 Ag-1的电流密度下循环2500次后可保持262 mAhg-1的高质量比容量,容量保持率为91%。同时,在0.1 Ag-1的低电流密度下,其放电比容量为298 mAhg-1。理论计算证明了氧空位和N掺杂可以提高N-KMO的电导率,并降低离子扩散能。此外,非原位表征证明,N-KMO正极的储能机理主要是H+和Zn2+的共嵌入/脱出过程。（3）通过以K4（氧化剂）、柠檬酸（还原剂）、以及稀土硝酸盐（Ce（NO3）3·6H2O和Pr（NO3）3·6H2O）为原料在水热条件下制备稀土离子掺杂的层状δ-MnO2(Ce0.04MnO2和Pr0.167MnO2)。掺杂到δ-MnO2层间的Ce离子作为“纳米柱”扩大了材料的层间距,并诱导产生了氧空位,有效提高了材料结构稳定性、电子传导率和离子传输速率,Ce0.04MnO2正极表现出优异的倍率性能和循环性能(在1 Ag-1的电流密度下循环1000次后可提供238 mAhg-1的高可逆容量)。此外,合成了具有纳米空心结构的Pr0.167MnO2正极材料,掺杂的Pr离子有效提高了材料的结构稳定性,同时产生的氧空位有利于电子传导和离子传输,Pr0.167MnO2正极材料具有优异的倍率性能和循环稳定性,电池在1 Ag-1电流密度下经过1500次循环,具有207 mAhg-1的高可逆放电比容量。
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