无模板剂法制备沸石分子筛和分子筛膜

来源 :天津大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:qiaozhang781209
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BEA和MFI型分子筛是达到工业应用的两种分子筛。有机模板剂作为合成沸石分子筛和分子筛膜的主流,具有其不利的一面,主要有成本较高,脱除有机模板剂而造成的缺陷,能耗高以及环境污染等问题。而无有机模板剂合成方法则从根本上解决了这些问题,为微孔分子筛和分子筛膜的工业化发展开辟了良好的道路。本文使用实验室合成的beta晶种,在不含有机模板剂的合成液中,通过beta晶种的诱导,在传统水热条件下合成了beta-OTF沸石。首次通过beta晶种的诱导,使用微波加热法在无模板剂合成液中快速合成了beta沸石,合成时间只需要3h,合成出的beta-OTF沸石呈现了良好的截角八面体形貌,大小更加均一。由于在合成过程中不使用有机模板剂,则合成beta沸石的成本大幅度降低,也减少了环境污染等问题。首次采用无模板剂二次生长法在多孔α-Al2O3载体上成功制备了(h0l)择优取向的beta分子筛膜。在适当摩尔比的纯无机合成液和水热合成条件下,晶种层的煅烧和载体的放置方式对beta-OTF分子筛膜的形成具有非常重要的影响。在无有机模板剂合成液中制备beta分子筛膜时,beta晶种层是不可或缺的。将制备的beta-OTF分子筛膜进行乙醇/三异丙苯(TIPB)双组分渗透蒸发测试,其中三异丙苯的质量分数为10%,实验得到的最佳结果为αEtOH/TIPB=321。与文献中采用有机模板剂制备的beta分子筛膜相比较,可以发现无模板剂法制备的beta-OTF分子筛膜更完备。通过无模板剂二次生长法制备beta分子筛膜,避免了消耗昂贵的有机模板剂,不会产生高温煅烧脱除模板剂所造成的缺陷,并且减少了环境污染。这种绿色廉价合成beta分子筛膜的方法,非常有利于实现广泛的商业化应用。通过使用三种不同大小的silicalite-1分子筛晶种颗粒,在不同的实验条件下制备了三种不同类型的MFI型分子筛膜,并将其应用于CO2/N2双组分气体分离和醇水分离,具有一定的分离效果。
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