NFC/M_xO@rGO导热绝缘复合膜的制备及其性能研究

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随着电子设备的集成化、小型化发展,其散热问题日益凸显,这对导热材料提出了更高的要求。高分子基导热材料因其易加工成型、电绝缘性能优良等特点在散热领域得到广泛关注,尤其是在电子封装材料领域应用广泛。但高分子材料导热系数极低,往往需要对其进行复合改性处理才能在散热领域使用。本论文选用导热性能极佳的还原氧化石墨烯(r GO)作为导热填料,并在其表面原位负载氧化物(MxO)绝缘层制备导热绝缘杂化填料,通过真空辅助过滤、机械模压等方式与纤维素纳米纤维(NFC)共混制备得到导热绝缘复合膜。具体的研究内容和结论如下:(1)通过共沉淀方式在氧化石墨烯(GO)表面负载氢氧化镁(Mg(OH)2)颗粒并进行热还原处理得到氧化镁(Mg O)包覆的r GO杂化填料(Mg O@r GO),通过与NFC复合制得导热绝缘NFC/Mg O@r GO复合膜。结果表明,负载的Mg O不仅隔断了r GO的导电通路,改善了r GO在NFC中的分散性,还降低了复合膜中的界面热阻。当填料添加量为20 wt%时,NFC/Mg O@r GO复合膜沿平面方向的导热系数(λx)显著提升,高达7.45 W/(m·K),是纯NFC膜的7.3倍,是NFC/Mg O/r GO复合膜的1.3倍;但垂直于复合膜平面方向的导热系数(λz)仍处于较低值,仅为0.32 W/(m·K),复合膜具有导热各向异性。LED灯片模拟测试证实了NFC/Mg O@r GO复合膜比纯NFC膜散热能力更强。同时,复合膜的表面电阻率和体积电阻率分别高于1010Ω和1011Ω·m,处于电绝缘值范围。(2)采用不同的干燥工艺,合成了表面负载不同粒径氧化铝(Al2O3)颗粒的r GO杂化填料,制备了一系列NFC复合膜,研究了Al2O3粒径对NFC复合膜导热性能的影响。结果表明,在相同填料添加量下,大粒径Al2O3颗粒(l-Al2O3)表面积相对较小,在复合膜中形成的界面也较少从而界面热阻较小,导热性能较优。当导热填料Al2O3@r GO的添加量为40 wt%时,含有大粒径Al2O3颗粒的复合膜λx达11.74 W/(m·K),含有小粒径Al2O3颗粒(s-Al2O3)复合膜的λx为10.76W/(m·K),LED灯片模拟测试也证实了大粒径Al2O3颗粒制备的复合膜散热效果更好,但两种复合膜的λz值均处于较低值。(3)为提高NFC复合膜的λz值,选用可在高温下生长为高导热碳化硅(Si C)晶须的二氧化硅(Si O2)作为r GO的绝缘层,与NFC共混制备复合膜,并研究了模压行为对复合膜结构与性能的影响。结果表明,NFC与Si O2@r GO填料相容性良好,Si O2@r GO填料添加量可达较高值。高填料填充量使得复合膜存在较多孔隙,模压处理可减小空隙,提高填料间的接触概率,从而改善复合膜各项性能。研究表明,添加60 wt%Si O2@r GO填料的NFC复合膜λx为8.97 W/(m·K),经模压后的复合膜λx提升至10.32 W/(m·K)。此外,模压后的复合膜力学性能也得到一定改善。
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