有机-无机卤化物钙钛矿已被认为是最有前途的光吸收材料之一。半径差异巨大的离子共存在同一晶格和高缺陷容忍使其在许多领域有着重要应用。传统溶液工艺中,在钙钛矿中间相向钙钛矿相转变过程中需要热退火辅助,但是其可控性差制约着钙钛矿光电器件性能和稳定性提升。为了在实际应用中进一步提高光电性能,调整钙钛矿的能带结构是必要的。通常,改变成分是调制能带结构的一种常用方法,但是其会导致所需八面体结构的晶格畸变。此外,钙钛矿制备中的残余应力和缺陷控制对其稳定性提高十分重要。最重要的是,钙钛矿光电器件中的结构与载流子动力学的关系有待进一步明确。基于此,本文利用脉冲激光技术对钙钛矿结构精确控制,并系统的研究了晶体结构、能带结构和载流子动力学的关系和影响因素。具体工作如下:1.从脉冲激光调节MAPbI3钙钛矿稳定性和电子传输动力学出发。首先,钙钛矿的结晶和薄膜的残余应力已通过脉冲激光扫描进行了探究。致密且无孔的钙钛矿薄膜表明脉冲激光控制晶体良好,这归因于在钙钛矿的激光制造过程中薄膜的残余应力降低。随后,首次揭示了脉冲激光扫描对钙钛矿薄膜扫描可以优化功函数。同时,随着从p型半导体到n型半导体的转变,由于能级对准和残余应力导致的膜缺陷的减少,载流子的传输效率显著提高。其次,钙钛矿晶体的结构是薄膜中残余应力变化的根源。脉冲激光扫描可以导致钙钛矿的动态重结晶,并促进微晶晶界的融合,从而在薄膜中形成大晶体。脉冲激光超快压缩钙钛矿晶格并减小晶面间距,这释放了残余张应力。此外,薄膜中残余应力的释放有利于抑制陷阱态的形成。最后,形貌优化是防止钙钛矿水分/氧气分解的保证。与传统的热退火相比,无论是水/氧稳定性还是热稳定性,通过脉冲激光扫描制备的钙钛矿薄膜的稳定性都得到了显著提高。2.基于上部分工作,利用脉冲激光辅助量子点（CQDs）对Cs0.06FA0.79MA0.15Pb(I0.85Br0.15)3钙钛矿增强结晶、稳定性和载流子扩散进行系统研究。首先,脉冲激光良好控制钙钛矿/CQDs薄膜导致大尺寸晶粒的形成,这归因于晶界融合和重结晶以增加晶粒尺寸。通过结合脉冲激光加工和CQDs诱导的激光加工过程中晶界结构的调制,可以增强钙钛矿薄膜中α相的重结晶稳定性。随后,钙钛矿表面电势平缓和表面电流的增大是无机框架结合能和CQDs钝化晶体界面的结果。在CQDs的帮助下,晶界温度的升高和脉冲激的光热机械压缩促进了再结晶,并使晶体界面不均匀的表面平滑。其次,脉冲激光扫描钙钛矿/CQDs薄膜同样被证明可以优化功函数,导致钙钛矿的电导率显著提高。脉冲激光辅助CQDS工艺得到超过1微米扩散长度的钙钛矿薄膜,这是由于CQDs增加了钙钛矿的晶体尺寸,降低了晶界势垒。最后,界面疏水性提高和残余拉伸应力超过20倍的减少有利于抑制陷阱态的形成和稳定性提高。3.脉冲激光压力调制（F-PEA）2PbI4单晶钙钛矿的载流子动力学与结构的关系进行深入研究。模拟和实验结果表明,飞秒激光冲击后钙钛矿无机框架畸变导致其带隙减小150 me V,并保持稳定,这是由于Pb 6p和I 5p轨道重叠加剧造成的。Urbach能量随超快压力的增加而变化,说明钙钛矿因残余压应力的积累而产生长程无序,对应PL半峰宽的拓宽。自由激子的结合能和声子-光子耦合减弱,促进了激子的分离和扩散,寿命显著提高,这主要是由于有机阳离子的能带对准和π-π相互作用的增强。平衡的电子/空穴有效质量和缺陷减少促进了载流子的运输和收集,这归因于飞秒激光冲击超快压缩和解压所导致的局部残余压缩应力调节,促进迁移率-寿命50倍以上的提高。钙钛矿光电探测器的光响应提高了537%以上,最大探测灵敏度为5.1x1013 Jones,提高了3倍以上。钙钛矿的无机骨架的分解温度提高50℃,光、湿热稳定性也提高了1倍以上。