【摘 要】
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近年来,负载型催化剂在化学合成领域倍受关注。本课题采用膜乳化法合成了单分散含有机膦配体的磁性微胶囊,再通过配体交换将催化剂活性物种钯键合在微胶囊表面,制备了稳定的兼具
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近年来,负载型催化剂在化学合成领域倍受关注。本课题采用膜乳化法合成了单分散含有机膦配体的磁性微胶囊,再通过配体交换将催化剂活性物种钯键合在微胶囊表面,制备了稳定的兼具均相催化与多相催化优点的钯催化剂。将该催化剂应用于Heck反应中,检测其重复使用情况和催化活性,为微胶囊负载催化剂的实际应用提供实验依据。采用改进的方法先合成了对(二苯基膦)苯乙烯单体。再将该单体、磁流体、引发剂等溶于二氯甲烷中作为分散相,在外加压力下通过SPG膜进入连续相,制得单分散的磁性微球。分析了多种对微胶囊形态和粒径大小及分布的影响因素,得出最佳制备条件为:分散相溶剂二氯甲烷10mL、单体(SDPP)0.5g、磁流体1.5mL、二乙烯基苯(DVB)0.15mL、偶氮二异丁腈(AIBN)0.10g,连续相为0.1%(w/v)的十二烷基硫酸钠(SDS)和1.0%(w/v)的聚乙烯醇(PVA)的水溶液。微球单分散性好,单体转化率为22.15%。将该微胶囊与三(二亚苄基丙酮)二钯进行配体交换,最终制得微胶囊负载的钯催化剂。等离子发射光谱仪(ICP)测定P/Pd为4.265,X射线光电子能谱仪(XPS)检测催化剂中零价和二价钯比率较大。该催化剂在溴苯与丙烯酸甲酯的Heck反应中表现出很高的稳定性和催化活性,简单回收后重复使用12次产率仍很高。
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