水溶性高分子的合成及其在金属螯合和抗冻性能中的应用研究

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同时含有亲水基团和疏水基团的水溶性高分子具有可调控的物理化学性质,在石油天然气和水处理有重要的应用价值。在天然气开采工业中,水溶性高分子可以抑制天然气水合物形成。所谓天然气水合物就是水分子和甲烷、乙烷等天然气小分子形成的一类笼型结构的冰状晶体。低剂量水合物动力学抑制剂(LDHI)对油气工业生产有巨大的作用。两亲性高分子还具有很高的增溶作用、金属络合作用和很强的界面活性,在选择性溶剂中可以通过自组装过程形成具有疏水内核-亲水外壳的纳米粒,在催化、物质分离和药物缓释等方面具有应用前景。本工作以可再生的柠檬三丁酯(TBC)和乙二胺(EDA)为原料缩聚合成了新型的水溶性高分子聚柠檬酰乙二胺。在聚柠檬酰乙二胺上用烷基异氰酸酯分别引入3种不同疏水基团改性,增强疏水相互作用。它们的结构通过红外光谱、1H NMR、13C NMR、二维1H-1H COSY、1H-13C HSQC和1H-13C HMBCNMR光谱技术测量。凝胶渗透色谱(GPC)表征发现改性的聚柠檬酰胺的分子量范围为500010000。本工作对疏水改性的聚柠檬酰胺水溶液的性质进行了研究。差示扫描量热法(DSC)研究显示改性后的聚柠檬酰胺具有优异的抗冻活性。用DSC分析测定聚柠檬酰胺的不可冰冻束缚水(NFBW)值,疏水改性聚柠檬酰胺的NFBW值比商业LDHI如聚(N-乙烯基己内酰胺)(PVCap)和聚(N-乙烯基吡咯烷酮)(PVP)要高得多。比热容(Cp)的测量表明,疏水改性聚柠檬酰胺的Cp值明显比未改性的聚柠檬酰胺高,并且比纯水高。亲水未改性的聚柠檬酰乙二胺的Cp值比纯水低。对天然气水合物的抑制作用的研究发现,聚柠檬酰乙二胺的天然气水合物起始形成温度(To)和快速形成温度(Ta)通过改性可以达到降低的效果。其中环己基异氰酸酯改性聚柠檬酰乙二胺是用于天然气水合物的一种良好的抑制剂。Cp、NFBW和To之间有很好的相关性。Cp值越高,NFBW值越高,而To则越低。此外,本工作还对聚柠檬酰乙二胺的金属螯合能力进行了测试,与商业螯合树脂相比,它们具有优良的钙离子和铅离子的螯合能力。本文的最后一部分工作是用柠檬酸和六亚甲基二异氰酸酯聚合反应制备聚柠檬酰己二胺酰亚胺(PHMCI)。对得到的PHMCI用FT-IR、FT-拉曼光谱、NMR光谱和GPC做了表征。在碱性溶液中PHMCI水解开环生成一种新型的离子聚合物聚柠檬酰己二酰胺(PHMC)。用DSC、TEM、动态光散射技术对PHMC的性质进行了表征。结果表明, PHMC可以在水中自组装形成纳米颗粒,流体动力学半径为20±6.5nm。同时还发现,该粒径随溶液的pH值而变化。随着pH值在5.09.0范围内增加时,于pH=6.8时达到峰值2300nm,然后,溶液的pH值进一步增加时粒径又不断减小了。显然,PHMC纳米颗粒的流体动力学半径表现出一种独特的pH依赖性。DSC测定显示PHMC表现出的抗冻活性与疏水改性的聚柠檬酰胺的效果相似。PHMC对钙离子螯合能力与聚柠檬酰乙二胺相近,但对铅离子螯合能力比后者低100mg/g左右。
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