【摘 要】
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本论文对纳米ZSM-5沸石在乙醇胺环胺化合成三乙烯二胺和混合碳四芳构化反应合成BTX(苯、甲苯、二甲苯)中的催化性能作了探索研究:(1)将液化石油气催化芳构化,转化为低硫、低烯烃
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本论文对纳米ZSM-5沸石在乙醇胺环胺化合成三乙烯二胺和混合碳四芳构化反应合成BTX(苯、甲苯、二甲苯)中的催化性能作了探索研究:(1)将液化石油气催化芳构化,转化为低硫、低烯烃含量的高辛烷值清洁汽油。(2)在常压和不使用任何载气条件下,以相对廉价的一乙醇胺为原料催化合成具有高附加值的三乙烯二胺。主要研究内容:不同晶粒大小的ZSM-5沸石的催化性能;不同改性方法对纳米ZSM-5沸石催化性能的影响;反应条件对催化性能的影响;对催化乙醇胺合成三乙烯二胺的部分积炭的催化剂进行了再生4次的性能考察,对反应产生的母液回用进行了实验。研究结果表明,在以上两项反应过程中,与微米HZSM-5催化剂相比,纳米HZSM-5因其粒度小、孔道短、孔口多等优点,表现出较强的容炭能力和良好的催化性能。水汽钝化改性有利于提高催化剂的稳定性;水汽钝化并经过酸扩孔的纳米ZSM-5催化剂不仅增强了稳定性,同时保持了较高的反应活性。选用合适种类的金属离子适量负载ZSM-5催化剂可有效提高催化剂的活性。对于C4液化气芳构化反应,反应压力过小时,催化剂失活速度较快,但在反应压力偏高条件下,芳构化活性较低;进料空速过低或过高均使芳构化活性明显降低。对于一乙醇胺催化合成三乙烯二胺的反应,提升反应温度可提高一乙醇胺的转化率(CTEA,%)和对三乙烯二胺的选择性(STEDA,%);过高的进料空速明显降低了CTEA,%和STEDA,%;4次再生催化剂的催化性能保持了良好的重复性;用分离母液替代氨水配料对产物分布无明显影响,对催化剂的活性、选择性和反应稳定性均未有明显影响。
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