碳及其复合材料一直是超级电容器电极材料的研究热点;到目前为止,在不同碳基电极材料的合成方面已经取得了一些进展。然而,许多多孔碳基材料的离子可及比表面积有限、等效串联电阻相对较高,导致了较低的能量密度,并且其合成策略通常依赖于特定的模板和结构导向剂,制备过程复杂、成本高,这也是制约大多数碳基电极材料进一步大规模应用的主要因素。因此,本研究工作主要以廉价易得、绿色环保的壳聚糖和明胶作为富氮碳源,围绕如何通过简单有效的合成方法制备杂原子掺杂的多级多孔碳及其复合材料来展开研究,其中通过构建多尺度孔隙结构、杂原子改性、提高石墨化程度以及与金属氧化物复合来进一步提高碳基材料的电化学性能。本文提出了制备杂原子掺杂多级多孔碳及其复合材料的新思路,并研究了其合成机理,简化了合成步骤,降低了生产成本,有望实现工业化应用;同时还系统研究了这些碳及其复合物电极材料的电化学性能和储荷机制,并从器件结构角度组装了兼具高功率密度和高能量密度的超级电容器。具体研究内容如下:1.常规制备多孔碳材料,大多采用高温碳化和KOH活化两步热处理,制备过程繁琐,能源利用率低,并且高浓度的强碱易腐蚀设备。受“面包发酵”的启发,在本研究工作中采用了一种活化剂辅助的热解过程来制备多孔碳材料,以壳聚糖作为含氮碳前驱体,预先加入活化剂,经一步高温处理即可得到自掺杂氮的多级多孔碳材料。探讨了不同种类和比例的活化剂对该壳聚糖衍生碳材料的活化作用。在最优条件下,制得的多孔碳材料具有高的比表面积(1916.6m~2 g-1)和良好的电化学性能,在1 A g-1下比电容为304 F g-1,20 A g-1时电容保留率高达77.3%,在循环10000次后仍保有初始比电容96%的电容值;将其组装成固态EDLC器件能成功点亮LED灯。2.对碳材料而言,越高的碳化温度可以使其石墨化程度越高,这也代表着其导电性越好,而良好的导电性是电极材料的基础;然而,随着碳材料碳化温度的升高,氮硫等杂原子会大大流失。因此,在第一个工作的基础上,通过一锅溶胶-凝胶法和一步热解过程,在碳材料前驱体中加入了适当的氧化石墨烯和硫脲,制得了N,S共掺杂石墨烯增强的多级多孔碳泡沫（N,S-GHPCF）。研究发现,硫脲不仅是掺杂剂,还能起到进一步活化的作用,保证了碳材料大的比表面积;还原氧化石墨烯薄片均匀插嵌在碳基质中,不仅增强了碳质材料的导电性,而且在高温处理过程中通过与活化剂的协同作用促进了多尺度孔隙的形成;N、S共掺杂不仅显著改善了碳材料的浸润性,还提供了额外的赝电容活性位点。该N,S-GHPCF电极在1 A g-1时比电容高达405 F g-1,并具有出色的倍率能力(在电流密度高达100 A g-1时,电容保持率为72.8%)和优异的循环性能（10000次循环后电容仅减少1.2%）。组装的固态器件在300 W kg-1的功率密度下可提供18.4 W h kg-1的能量密度,并具有长循环寿命,体现了其一定的实际应用价值。3.针对氧化石墨烯易发生团聚和堆叠,且其制备过程复杂、成本较高,以及碱性电解液中掺杂型碳材料赝电容有待进一步提升的问题;我们采用水溶性的K3Fe（C2O4）3作为活化剂（K2C2O4）和石墨化催化剂（Fe）,实现同时活化和石墨化;明胶作为廉价易得的富氮碳前驱体;硼酸作为绿色环保的B掺杂剂,同时还是孔模板,对碳材料多级多孔结构的形成起到了重要作用。其中探讨了石墨化程度对碳材料倍率性能的影响,以及N,B共掺杂对碳材料电化学性能的影响。作为电子给体的N和作为空穴给体的B可以改变碳的电子结构和态密度,不仅在碳材料上产生额外的表面缺陷,其协同作用还可以增加碳材料的表面吸附能,进而促进了碱性电解液中赝电容的发生。制得的N,B共掺杂多级多孔石墨碳（N,B-HPGC）具有大的比表面积(1742.4 m~2 g-1),微孔-介孔-大孔相互连通的多级多孔结构,以及明显的石墨化结构,在KOH电解液中不仅表现出了双电层电容特性,还呈现出了明显的赝电容效应;在三电极体系和固态器件中都表现出了优异的电化学性能。4.由于碳材料有限的理论电容量,大多数金属氧化物较差的导电性,以及块状碳或金属氧化物材料中离子扩散缓慢等问题,使得单纯的碳电极或单纯的金属氧化物电极都难以同时获得高能量密度和高功率密度。因此,我们采用了一锅无模板法,利用仿生矿化,制备了3D多级多孔氮掺杂碳/氧化镍（NCF/NiO）的复合材料。其中氨处理可以诱导壳聚糖水凝胶中形成各向异性孔,之后高温煅烧中硝酸铵热解释放大量气体,得到了多级多孔的碳基质;此外,水凝胶交联体系中的隔室化效应和氨提供的碱性条件可以促进金属盐转化为纳米级的金属氢氧化物,使得最后NiO纳米颗粒可以原位均匀负载在多级多孔碳支架上。其中探究了不同量的镍盐对复合材料的比表面积、微观结构、元素组成和电化学性能的影响。结果表明,NiO含量为～50%时复合电极表现出了优异的电化学性能,在1 A g-1时比电容高达1074 F g-1,且具有出色的循环稳定性,在5 A g-1下循环5000次后比电容几乎没有衰减。将其组装成非对称固态器件,工作电压可达1.6 V,功率密度为800 W h kg-1时,最大能量密度可达40.18 W h kg-1。该方法合成过程简单、效率高,为大规模制备高性能碳/金属化合物复合电极材料提供了新思路。