三种典型抗生素在凹凸棒土中的吸附行为研究

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近年来,有关抗生素在土壤、沉积物等介质中的吸附行为研究已有许多报道,并取得了许多有意义的成果,而抗生素以及重金属-抗生素在特殊结构的凹凸棒土上的吸附研究鲜有报道。本论文针对吸附是影响抗生素在环境中迁移、转化的重要因素之一,主要探索研究了3种典型抗生素在凹凸棒土中的吸附行为。具体从以下几个方面展开了研究工作:选择了结构性质不同的3种抗生素作为目标污染物,通过考察3种抗生素在凹凸棒土中的吸附动力学和吸附热力学以及pH、离子强度等环境因素对其在凹凸棒土中的吸附影响,并借助FTIR、XRD等分析手段对所研究的抗生素在凹凸棒土中的吸附机理进行了初步探索与分析。考虑到抗生素在实际环境中常与重金属离子共存,选择了铜离子、镁离子等作为共存离子,探索了不同金属离子对不同结构性质的抗生素在凹凸棒土中的吸附影响以及机制。本论文的主要结果与结论如下:(1)凹凸棒土对强力霉素和诺氟沙星的吸附符合Langmuir型吸附等温线,而对磺胺嘧啶的吸附符合Freundlich型吸附等温线。强力霉素吸附量随pH的升高变化明显,且在pH=8.5时,qe最大可达292.3μmol·g-1;诺氟沙星在凹凸棒土上的吸附量随pH的升高先增加后急剧减小,而磺胺嘧啶吸附量随pH的升高变化不明显,且凹凸棒土对强力霉素和诺氟沙星的亲和力远远高于磺胺嘧啶。(2)强力霉素、诺氟沙星和磺胺嘧啶在凹凸棒土上的吸附均符合准二级动力学模型,初始2h内吸附速率很高,在12h内基本达到完全平衡,其中强力霉素和诺氟沙星在凹凸棒土上的吸附速率控制步骤可能为颗粒内扩散过程,而磺胺嘧啶可能为液膜扩散过程。(3)离子强度对强力霉素的吸附影响不明显,而离子类型较大程度影响其吸附;其中Mg2+对强力霉素的吸附主要起抑制作用,Na+、K+起促进作用。对于诺氟沙星,Cu2+在pH=3条件下抑制其在凹凸棒土上的吸附,在pH=7和9时促进其吸附;Mg2+则竞争抑制诺氟沙星在凹凸棒土上的吸附,并且离子强度越大,抑制效果越明显。对于磺胺嘧啶,Cu2+在碱性条件下与其络合促进磺胺嘧啶的吸附,酸性条件下基本没有影响;而Mg2+对磺胺嘧啶的吸附基本没有影响。(4)0.05mol·L-1NaOH和0.05mo1.L-1HC1能一定程度地将强力霉素从凹凸棒土上解吸下来,但强力霉素和诺氟沙星在自然环境条件下不易解吸,解吸率均低于100%0,且吸附具有滞后性。(5)强力霉素和诺氟沙星在凹凸棒土上的吸附机制为化学吸附,磺胺嘧啶主要通过物理表面吸附在凹凸棒土上。在酸性条件下,强力霉素主要通过阳离子交换、静电作用、氢键作用吸附在凹凸棒土上;在弱碱性条件下,主要通过水桥接与凹凸棒土层间阳离子配位以及结合于凹凸棒土边缘吸附位点达到吸附。诺氟沙星可以通过阳离子交换、静电作用、氢键作用、水桥接等作用吸附在凹凸棒土上;诺氟沙星和Cu2+在凹凸棒土上的主要吸附机制是:诺氟沙星和Cu2+络合以Nor-Cu2+-ATP或者Cu2+-Nor-ATP形式吸附。强力霉素、诺氟沙星与磺胺嘧啶的极性官能团、亲水性等性质的差异是两者吸附容量差异的主要原因。
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