微气泡-臭氧化-催化剂体系协同处理酸性大红3R废水特性

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本研究以高效氧化矿化酸性大红3R模拟废水为目标,构建了传统气泡(CBs)-O3-催化剂、微气泡(MBs)-O3-催化剂2种反应体系。以溶胶凝胶法为基底,制备了9种催化剂,包括烘干和冻干单金属负载Fe/Na2SiO3、Cu/Na2SiO3、Mn/Na2SiO3催化剂;冻干双金属负载Fe-Mn/Na2SiO3、Fe-Cu/Na2SiO3、Cu-Mn/Na2SiO3催化剂。以酸性大红3R废水矿化效率为指标,对烘干、冻干方式制备催化剂催化效果、单/双金属负载催化剂催化效果、CBs-O3-催化剂和MBs-O3-催化剂反应体系处理性能进行对比并优化了反应参数。结果表明,在CBs-O3-催化剂体系中,冻干方式制备的6种单金属负载催化剂中催化剂催化性能均优于烘干制备方式,TOC去除率提高2%-7%;冻干Mn/Na2SiO3催化剂催化性能最优,相比较CBs-O3体系TOC去除率提高了15%;冻干时间为12 h并经过煅烧后,冻干Cu/Na2SiO3为轻质块状,其他均为质地坚硬块状或粉末状。在CBs-O3-双金属负载催化剂体系中,粉末冻干Cu-Mn/Na2SiO3催化氧化矿化酸性大红3R废水,相比较CBs-O3体系TOC去除率提高了32%,并且Cu-Mn之间存在协同作用。在MBs-O3-双金属负载催化剂体系中,块状冻干Cu-Mn/Na2SiO3催化氧化矿化酸性大红3R废水,相比较CBs-O3体系TOC去除率提高了53%,完全脱色时间减少了10 min。经过草酸离子捕捉反应和碳酸钠离子抑制反应证明氧空位可以作为H2O和臭氧的反应位点,催化臭氧生成·OH。另外在MBs的作用下催化剂可持续处于动态离散的状态,有助于充分接触有机污染物。MBs-O3-催化剂反应体系中,·OH产生途径包括:臭氧自分解、微气泡破裂、O3与催化剂表面羟基反应。
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