FeOx/MgF2和V2O5/MgF2催化剂上1,1,1,3,3-五氟丙烷气相催化脱HF反应研究

来源 :浙江师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ggooddII
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
1,3,3,3-四氟丙烯(HFO-1234ze)具有臭氧消耗潜能值为零(ODP=0)全球变暖潜能值低(GWP=6)、寿命期气候性能值较短(LCCP=14),具有毒性小、制冷量大、高能效、与其他材料相容性好、不易燃安全等优良的性能参数,能够很好的取代1,1,1,2-四氟乙烷(HFC-134a)制冷剂,是目前被广泛认可的第四代新型制冷剂。除此之外,HFO-1234ze在发泡、清洗以及气溶胶推进剂等方面也具有相当广泛的应用。以1,1,1,3,3-五氟丙烷(HFC-245fa)为原料通过催化脱HF反应制备HFO-1234ze具有很好的工业应用前景,但现有催化剂体系中存在反应过程中活性物种流失和表面积炭问题。因此,开发高性能催化剂体系并深入理解反应机理具有重要的学术和应用价值,也是本论文的研究目标和内容。本论文中,我们开展了负载型FeOx/MgF2和V2O5/MgF2催化剂上HFC-245fa气相催化脱HF反应研究。通过各类表征手段对催化剂的性质进行了剖析,并探讨了催化剂结构与反应性能之间的关系以及反应机理等问题。具体内容如下:1,采用浸渍法制备不同负载量的FeOx/MgF2催化剂,并考察了 FeOx/MgF2催化剂气相催化1,1,1,3,3-五氟丙烷脱HF的反应性能。结果表明,催化剂的整体活性顺序为 3FeOx/MgF2>6FeOx/MgF2>1FeOx/MgF2>MgF2,Fe 负载量为 3%时HFC-245fa转化率最高,达到80.8%。结合表征结果可以得出,催化剂表面酸性与添加铁量有着密切关系。3FeOx/MgF2催化剂由于表面铁物种能够较好的分散在载体表面,与载体作用表现出较高的表面酸性,具有最好的催化活性。同时,3FeOx/MgF2催化剂经过100 h稳定性测试,3FeOx/MgF2催化剂表面的积炭不影响催化剂的催化活性。催化剂活性提高可能是在反应过程中FeOx与反应产物HF反应生成活性更高的FeOxFy物种。2,采用浸渍法制备了不同负载量的V2O5/MgF2催化剂,并对1,1,1,3,3-五氟丙烷(HFC-245fa)气相催化合成1,3,3,3-四氟丙烯(HFO-1234ze)的性能进行测试。结果表明,在MgF2载体上添加V2O5使得催化剂活性增加高达5倍,同时拥有更好的稳定性。对反应前后催化剂的结构表征分析,揭示了在MgF2载体上脱去的氟化氢进一步与表面负载的V205反应生成VOFx物种,观察到在320 ℃时VOFx(0.719s-1)物种相对于MgF2(0.026 s-1)载体有更高的TOF。结合动力学结果表明,4.3V2O5/MgF2的活化能(36 ± 0.6 kJ.mol-1)比MgF2(69.0±0.8 kJ · mol-1)低得多。因此,提出了 V2O5/MgF2催化剂上包括MgF2上缓慢脱HF和VOFx物种上快速脱氟化氢的反应机理。
其他文献
<正>什么是创新,在全世界都在唯创新是瞻的时代,怎么才能不被潮流迷惑了方向,跟在别人身后,人云亦云却不知所谓?"清楚地知道自己的优势,从已经拥有的资源出发,而不是为了创新
药理学实验是医学生必修的实验教学内容,对于培养和提高学生的创新能力具有至关重要的作用。增强学生创新意识和实践精神,培养适应时代发展的高素质创新型医学人才,对以往药
大学生创新创业项目的目的就是强化学生职业技能训练,培养学生创新创业能力及实践能力,满足社会对创新应用型人才的需求。对英语专业学生而言,通过创新创业训练等多种途径的
2017年7月11日上午,河北一律师事务所律师到邯郸市某区法院排队立案时,因排队发生混乱与值班法警发生争执,被法院辅警拽进安检室殴打,并被戴上手铐关押……$$律师被殴打,这样的情
报纸
目的:评价半夏泻心汤对胃炎患者治疗后的临床疗效。方法:选取2013年7月—2015年6月间收治的胃炎患者80例,将其随机分为对照组与观察组,每组40例;对照组患者均给予奥美拉唑肠
情报作为一种预警机制,在企业危机预警中发挥着不可或缺的作用。危机预警本质上就是情报分析。在此认识基础上,本文提出一种人机合一的预警信息系统,它能发挥情报分析功能,变
自动化立体仓库实时监控是仓库控制系统的一项关键技术,在仓库运行中可实现堆垛机、分配车等设备的动态显示、货位情况的动态显示、设备当前工作状况及地址动态显示、故障处理
结合一些能源技术创新的扩散,系统分析了技术创新扩散系统的4个基本要素:作为扩散对象的技术创新本身;技术创新信息的传播途径;描述扩散速度和过程的重要参数-时间;技术创新