论文部分内容阅读
本文在综述了碳电极表面共价修饰单层和多层膜研究现状、碳纳米管在修饰电极中的应用基础上，结合本实验室前期氨基酸、胆碱共价修饰碳电极的研究成果，进行了基于共价键植的单分子层和纳米复合材料修饰碳电极的电化学生物传感器的制备与应用研究。以5-羟色氨酸(5-HTP)、聚乙烯醇(PVA)、胆碱(Ch)、单链脱氧核糖核酸(ssDNA)和碳纳米管(CNTs)为修饰物，以电活性生物小分子，包括儿茶酚胺和单胺类神经递质、雌性激素和一氧化氮(NO)等为主要研究对象，在碳电极上人为栽植、组装功能化的单分子层和纳米复合膜；结合光电子能谱(XPS)、场发射扫描电镜(FE-SEM)、X-射线粉末衍射(XRD)、电化学阻抗谱(EIS)等多种表征手段，考察了电极的界面结构、性质，探讨了所获得的修饰电极在电化学生物传感器方面的应用。主要内容包括： 通过循环伏安法分别制备得到了5-羟色氨酸(5-HTP)、5-羟色胺(5-HT)、色氨酸(TRP)和聚乙烯醇(PVA)单分子层共价修饰玻碳电极。研究表明，其修饰机理主要基于循环伏安正扫时产生阳离子自由基，从而导致修饰分子与电极表面的碳反应形成C-N键而连接在电极表面。研究发现，所制得的这四种修饰电极均在一定程度上对一些生物小分子，如抗坏血酸(AA)、尿酸(UA)、5-羟色胺(5-HT)和多巴胺(DA)等有电催化作用，这种催化作用与修饰分子的结构有着密切的关系。另外，我们考察了所制备的修饰单分子层电极在电化学分析中应用的可行性，详细研究了神经递质多巴胺及与其共存的抗坏血酸和尿酸在PVA和5-HTP修饰玻碳电极上的电化学行为。由此，建立了多巴胺，抗坏血酸和尿酸的选择性测定以及对其进行同时测定的新方法。对生物样品的分析，尤其在临床分析中的应用具有重要的意义。 接着首先通过循环伏安法，在玻碳电极(GCE)表面共价键合胆碱单分子修饰层；将多臂碳纳米管(MWNTs)和肌红蛋白(Mb)分散到Nafiom的乙醇