近年来,开发新型可再生能源以取代传统化石燃料(煤和石油等)受到了广泛的关注。燃料电池作为一种有潜力的可再生电池,为开发新型清洁能源提供了一种可能性。贵金属基纳米材料作为燃料电池中的催化剂,通常被用来催化反应,加速燃料反应过程中反应速率,提高电池输出功率。然而,贵金属在自然界中极低的储备和高昂的成本成为了燃料电池商业化的最大阻碍因素。因此,提升电催化剂的性能并降低贵金属的使用率已成为当前研究者们关注的重要课题之一。尽管目前研究者们已经取得了一些阶段性成果,但是依然缺乏从表面组分、界面的角度出发调控合成的研究。基于此,本论文主要围绕贵金属基纳米材料的可控合成、表面界面调控及相关电催化应用方面,开展了一系列研究工作,取得的主要成果如下:(1)通过在反应体系中加入肉碱,成功合成了多层级凹形树枝状三角形PtCu纳米材料。通过调节相应的实验参数,控制了该纳米结构的凹凸形和层数,从而实现了对纳米材料结构的控制。该纳米材料的凹形结构、分层枝晶结构、分枝中丰富的边缘和角部原子提供了大量易接触的高活性位点和高导电性,从而表现出优异的甲酸电催化活性和稳定性。(2)我们进一步调控水热反应体系,成功合成了由纳米树枝组装而形成的PtCu高度内凹型八面体纳米结构(EONDs)。同时,我们进一步调控合成出富Cu的PtCu纳米晶体。该纳米结构拥有的分枝中丰富的边缘和角部原子和三维开放式内凹结构能提供易于接触的活性位点和快速质子传输。富Cu易以氧化态的形式存在,而铜的氧化形态促进碱性条件下的水分解。由于这些优点,PtCu-O EONDs在碱性溶液中表现出优异的醇电催化活性和抗中毒性。(3)根据文献,二维超薄纳米片能很大幅度地提高Pt的利用率。因此,基于之前的工作,我们进一步调控合成出由介孔超薄纳米片组装而成的PtCu3高度内凹八面体结构。同时,我们进一步从组分角度调控合成出Cu表面的纳米结构。该纳米结构所具有的的介孔、3D开放式表面以及超薄纳米片结构能提供更多的活性位点。富铜表面环境可以增强OH-吸附并减弱CO吸附,促进氧化移除COad,从而大幅度地提升甲醇电催化性能。(4)我们进一步调控合成了富Ni(68%)的PtNi多重立方体纳米结构。我们认为其成功合成归因于成核及生长步骤之间的自发隔离。同时,甲醛的存在可能使PtNi中的Ni以金属状态合金化。这些独特的结构和组分优点使PtNi多重立方体纳米结构的MOR和EOR质量活性分别比Pt/C提高了 2倍和7倍,同时具有优异的CO抗毒性。