用于吸附环境中砷污染物的MOFs材料合成与性能研究

来源 :北京建筑大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:jackluyl
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砷污染由于其强烈的毒性以及对人类和环境构成的严重威胁而引起了全球范围内广泛的关注。目前,许多技术例如氧化、沉淀、混凝、共沉淀、吸附、膜分离等已经应用于砷的去除。在这些方法中,吸附法由于具有成本低、操作简单、不需要昂贵的试剂等优点而被认为是一种很有前途的技术。传统的吸附剂目前面临着吸附容量低、吸附速率慢等问题。因此探索高效、环境友好的吸附剂对水中砷污染物的高效去除是重要且具有挑战性的。在这项工作中,合成并表征了几种金属-有机骨架(MOFs)材料和MOFs与棉花的复合材料,并对其吸附性能及机理进行了探究。本论文的主要内容如下:1.采用水热法合成了一种二维金属-有机骨架材料[Co3(tib)2(H2O)12](SO43(BUC-17),并将其作为一种高效的吸附剂用来吸附去除水中的五价砷。实验结果表明,BUC-17对五价砷的吸附量高于大多数的同类吸附剂,在298 K时最大吸附量可以达到129.2mg g-1,其吸附动力学与热力学行为分别符合伪二级动力学和Langmuir吸附等温模型。热力学参数可以说明BUC-17对五价砷的吸附是一个自发、放热的过程。本实验还研究了pH值和共存离子对BUC-17吸附去除五价砷的影响,结果表明,pH值对吸附效率有显著影响,而共存离子(磷酸盐除外)对吸附效率的影响较小。最后,通过表征分析,提出了对应的吸附机理。2.利用一种环境友好的方法成功地制备了MIL-88A(Fe)粉末与修饰在棉花表面的MIL-88A(Fe)复合材料。MIL-88A(Fe)粉末对四种选定的砷污染物表现出优异的吸附性能,其对三价砷、五价砷、洛克沙胂和阿散酸的最大吸附量分别为126.5、164.0、261.4和427.5mg g-1。此外,MIL-88A(Fe)粉末在较广的pH范围内以及不同干扰离子存在下均能表现出优异的去除效率。MIL-88A(Fe)与几种砷污染物之间的As-O-Fe成键作用是MIL-88A(Fe)具有优异吸附性能的主要原因。此外,采用后合成法(MC-1)和原位合成法(MC-2)合成了2种MIL-88A(Fe)/棉花复合材料,对四种选定的砷污染物同样具有优异的吸附性能。MC-1和MC-2提高了MIL-88A(Fe)粉末的稳定性和可回收性,这是MIL-88A(Fe)粉末所难以解决的问题。此外,MC-1或MC-2填充的固定床小柱可以连续去除水中的砷污染物。这项研究为金属-有机骨架材料大规模工业化净化含砷废水提供了可能。3.本研究利用一种环境友好型的方法合成了一种沸石咪唑酯骨架(ZIFs)材料—ZIF-67,并用来吸附去除水中的洛克沙胂。探究了吸附过程中的吸附动力学、吸附热力学行为和吸附机理。实验结果表明,ZIF-67对水中的洛克沙胂具有优良的吸附性能,在pH=6时最大吸附量可以达到172.45 mg g-1,吸附动力学与热力学行为分别符合伪二级动力学和Langmuir吸附等温模型。ZIF-67对洛克沙胂的吸附机理可能是静电吸附和离子交换作用。通过固定床小柱实验表明ZIF-67具有很好的实际应用性能。
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