功能型仿细胞外层膜聚合物的合成及性能研究

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多巴胺(3,4-dihydroxyphenethylamine,DA)是存在于贻贝足丝中粘附蛋白的主要成分,在水溶液中能够在多种基材界面自动粘附聚合形成涂层,其表面的氨基可通过酰胺化反应引入功能性基团。本论文基于多巴胺粘附涂层表面的修饰技术,将仿细胞外层膜结构的磷酰胆碱基团、抗生物粘附的亲水性聚乙二醇链及具有靶向作用的叶酸引入到材料表界面,对改性表面的物理性能、生物相容性进行一系列研究。本论文的具体内容包括以下三部分:(1)含贻贝粘附蛋白成分多巴胺、仿细胞外层膜磷酰胆碱基团和肿瘤靶向基团叶酸聚合物的合成及性能研究。采用传统的自由基溶液聚合制备了甲基丙烯酰氧乙基磷酰胆碱-对硝基苯氧甲酰甲基丙烯酸聚乙二醇酯二元随机共聚物(poly(MPC-co-MEONP),PMN)。将PMN中的活性酯作为偶联剂,接枝多巴胺和氨基化叶酸,得到具有仿贻贝蛋白粘附功能、仿细胞外层膜生物相容性和癌症靶向功能的多仿生聚合物(PMN-DA-FA)。以聚合物中的多巴胺或活性酯基团为粘附固定位点,通过简单的滴涂、浸涂及加热处理,将仿细胞膜外层结构的磷酰胆碱基团和具有靶向作用的叶酸固定到基材表面。通过动态接触角(DCA)和静态接触(SCA)探究了界面的亲疏水性,蛋白质吸附和血小板黏附评价界面的生物相容性。(2)建立了以聚多巴胺涂层为介导在各种材料表面构建仿细胞外层膜结构涂层的新方法。首先在待改性的基材表面通过简单浸涂的方式形成聚多巴胺层,其次利用聚多巴胺层表面含有的氨基,偶联接枝含活性酯基团及磷酰胆碱基团聚合物PMN,构建仿细胞外层膜结构的表界面。用动态接触角(DCA)、X-射线光电子能谱(XPS)等方法对构建的仿细胞外层膜表面的亲疏水性、元素组成进行表征。结果表明,这种通过聚多巴胺涂层介导构建的仿细胞外层膜结构涂层,聚合物接枝密度高、涂层稳定性强、亲水性良好。蛋白质吸附和血小板黏附实验结果显示,这种方式所构建的涂层可降低蛋白质吸附达93%以上,血小板黏附和激活显著减少,血液相容性大幅度提高。(3)建立了构建仿细胞外层膜立体结构涂层的新方法。首先合成含活性酯侧链、细胞膜外层膜磷酰胆碱和抗生物污染PEG的功能型聚合物PMPN。其次在各种基材表面形成聚多巴胺涂层后,通过酰胺化反应将含磷酰胆碱基团、聚乙二醇和活性酯基团的聚合物PMPN接枝在已经形成聚多巴胺介导层的材料表面。通过调节PMPN聚合物中磷酰胆碱与聚乙二醇侧链的比例,研究仿细胞外层膜立体结构涂层组成结构对表面亲疏水性及血液相容性的影响。通过动态接触角(DCA),静态接触角(SCA)来研究含不同比例磷酰胆碱基团和聚乙二醇所构建涂层的亲疏水性。蛋白质吸附和血小板黏附实验评价其血液相容性。
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