W（Mo）Te2具有优异的导电性以及独特的配位结构,在电催化领域具有较高应用潜力。发展基于W（Mo）Te2催化剂的结构调控策略对优化其析氢性能十分重要,利用单片电催化微纳器件能够实现单一结构因素调控下的电催化性能的精准确定,避免常规电催化测试中催化剂多种微结构对性能的干扰,基于此,本文发展等离子体处理/激光辐照等表面处理策略,实现单个W（Mo）Te2纳米片表面原子掺杂以及空位的精准构筑,利用单片电催化微纳器件测试并确定单个W（Mo）Te2纳米片面内的电催化性能,构建原子结构-电学性能-电化学活性的关系模型,揭示表面结构对性能的调控规律。具体研究内容如下:以单个WTe2纳米片作为催化剂,制备了单片电催化微纳器件,通过室温SF6等离子体处理,实现器件上单个1T’-WTe2纳米片的原位F掺杂。催化测试结果表明F表面掺杂能有效提高WTe2的电催化析氢性能,F掺杂后WTe2的过电位降低,Tafel斜率由238 mV dec-1降低到173 mV dec-1。F的掺入能有效减小纳米片的层间和面内电阻以及降低其表面功函数,促进电催化过程中电子从电极到催化剂再到质子氢的转移。F的小尺寸效应诱导的开阔配位环境为质子氢的吸附提供路径,且强电负性掺杂剂诱导局域电荷富集,进一步促进质子氢的吸附,有利于催化反应的进行。利用激光辐照2H-MoTe2纳米片表面,实现面内Te空位的构筑,基于电催化微纳器件原位测试单个MoTe2纳米片结构演变前后基面的析氢催化性能,结果表明Te空位的引入能明显提高MoTe2面内位点催化性能。原位电输运测试表明引入空位后的MoTe2载流子迁移率显著提升,且表面功函数降低,有利于催化过程的电子转移。Te空位的产生引入了缺陷能级,使带隙减小从而提高了导电性。同时Te空位诱导Mo原子周围的电子离域,从而活化MoTe2的基面位点,并使d带中心发生偏移,有利于H在催化剂表面吸附,从而促进HER催化反应。