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氧化石墨烯（GO）是石墨烯的重要衍生物，常被用作制备石墨烯基材料的初始材料，也常用于组装制备石墨烯基宏观体材料。因此认识并控制GO的结构和性质，对促进石墨烯的研究与应用具有重要的意义。本论文通过调节GO水溶胶的pH值，成功实现了对GO片层的尺寸筛选及表面化学和电化学性质的调控；并采用气液界面自组装法成功制备了结构和表面化学性质可控的氧化石墨烯薄膜（GOM）；在此基础上探索了前驱体溶液pH值对GOM还原过程的影响。取得的主要成果包括：（一）实现对GO片层尺寸、表面化学以及电化学性质的调控。通过精确调控GO水溶胶的pH值，利用不同pH值下溶液的H+/OH-作用于GO表面的含氧官能团，使之质子化和去质子化或者发生氧化还原，从而实现对GO片层的尺寸选择、表面化学性质的调控以及电化学活性的优化。本工作中GO水溶胶在pH值为9时展现出最优的电化学性能。（二）实现GOM结构和表面化学性质的调控，并对其机理进行研究。采用气液界面自组装法成功制备了结构和表面化学性质可调的GOM，并对其调控机理进行研究。结果表明，通过调节水溶胶pH值，可以实现GOM表面化学性质调控。OH-与GO片层表面的羧基进行反应改变GO的表面化学性质；过量的OH-将与环氧基团进行化学反应，进一步实现GO的去氧化。（三）实现GO和GOM电化学传感性能的优化。GO修饰的玻碳电极可作为H2O2传感器，最低检测限为29.28μmol/L；GOM修饰电极可作为pH值传感器，对pH值的响应曲线为V=-0.05pH+0.443（V代表电极上的氧化峰电位，单位V）。（四）实现GOM还原并保持其膜结构完整性。分别采用HI、水合肼蒸汽以及300℃热处理成功地实现GOM的还原，并保持其完整的薄膜结构。改变pH值可实现GOM在还原过程中官能团的选择性去除，酸性条件有助于-OH的移除，碱性条件有助于-COOH的移除。其中HI还原酸性条件下制得的GOM经还原后可获得高导电率、良好机械性能的石墨烯薄膜，使得GOM在透明导电薄膜领域具有巨大的应用潜力。