论文部分内容阅读
钡长石(BaAl2Si2O8)陶瓷是介电常数较低,品质因数较高以及谐振频率温度系数绝对值相对较小的微波介质陶瓷材料,在微波通信领域中的应用研究受到了广泛的关注。但是未引入添加剂的钡长石陶瓷具有较高的烧结温度(>1400℃),并且制备出的钡长石陶瓷为六方相钡长石,性能不佳。为了降低其烧结温度并制备出单斜相钡长石,本文采用固相反应法,按BaAl2Si2O8的质量百分比分别在二次球磨前添加二元复合烧结助剂ZnO-B2O3、CuO-B2O3和Bi2O3-B2O3,玻璃相烧结助剂ZnO-B2O3-SiO2、MgO-B2O3-SiO2、Li2O-B2O3-SiO2和Li2O-B2O3,从而研究不同烧结助剂对BaAl2Si2O8陶瓷烧结温度、结构及微波介电性能的影响,寻求一种既能显著降低BaAl2Si2O8陶瓷烧结温度,又能提升其微波介电性能的烧结助剂。本文研究内容主要包括以下几个方面:(1)ZnO-B2O3作为复合烧结助剂可将BaAl2Si2O8陶瓷的烧结温度由1400℃略微降低至1350℃,不但使其烧结密度增大,而且有效促进了BaAl2Si2O8陶瓷晶型由六方相转变为单斜相,在添加量为14wt%时,样品晶体结构均为单一单斜相。当添加量为1wt%,在1350℃烧结温度下保温3h时,可获得优异的品质因数,Q×f=40608GHz,其微波介电性能:εr=6.45,τf=-22.46×10-6/℃。(2)CuO-B2O3作为复合烧结助剂可使BaAl2Si2O8烧结温度显著降至1250℃,降温效果较好。并能增大烧结密度,有效促进六方相转变为单斜相,且添加量在12.5wt%时,样品晶体结构均为单一单斜相。当添加量为1wt%,在1250℃烧结温度下保温3h时,BaAl2Si2O8陶瓷品质因数和τf值均被显著改善,其微波介电性能:εr=6.47,Q×f=30198GHz,τf=-14.78×10-6/℃。(3)Bi2O3-B2O3作为复合烧结助剂也可使BaAl2Si2O8烧结温度显著降至1250℃,提高烧结密度,有效促进六方相转变为单斜相,且添加量在14wt%时,样品晶体结构均为单一单斜相。当添加量为3wt%,在1250℃烧结温度下保温3h时,可获得较好的微波介电性能:εr=6.2,Q×f=21972GHz,τf=-17.06×10-6/℃。(4)ZnO-B2O3-SiO2作为玻璃相烧结助剂可使BaAl2Si2O8烧结温度显著降至1250℃,并促进烧结密度增大,晶型发生转变。当添加量为2wt%和4wt%时,样品晶体结构均为单一单斜相,当添加量≥6wt%时,样品中开始出现第二相(Zn2SiO4)。当添加量为2wt%,在1250℃烧结温度下保温3h时,样品品质因数显著增大,Q×f=34237GHz,其微波介电性能:εr=6.41,τf=-25.34×10-6/℃。(5)MgO-B2O3-SiO2作为玻璃相烧结助剂可使烧结温度略微降至1375℃,并使其烧结密度增大,有效促进六方相结构向单斜相转变,且添加量在28wt%时,样品晶体结构均为单一单斜相。当添加量为2wt%,在1375℃烧结温度下保温3h时,其品质因数明显增大,Q×f=36100GHz,微波介电性能为:εr=6.59,τf=-23.99×10-6/℃。(6)Li2O-B2O3-SiO2作为玻璃相烧结助剂可使BaAl2Si2O8陶瓷烧结密度增大,并有效促进BaAl2Si2O8晶体结构转变为单斜相,且添加量在0.12wt%时,样品晶体结构均为单一单斜相。Li2O-B2O3-SiO2可显著降低烧结温度,当添加量为0.3wt%,在1275℃烧结温度下保温3h时,可获得较好的微波介电性能:εr=6.74,Q×f=34570GHz,τf=-15.97×10-6/℃。当添加量增加到2wt%时,可将烧结温度进一步降低至1025℃,但样品微波介电性能不佳。(7)Li2O-B2O3作为玻璃相烧结助剂可使BaAl2Si2O8烧结温度显著降低至950℃以下,提高烧结密度,有效促进其晶体结构转变为单斜相,且添加量在17wt%时,样品晶体结构均为单一单斜相。当添加量为5wt%,在950℃烧结温度下保温3h时,可获得较好的微波介电性能:εr=6.34,Q×f=24366GHz,τf=-27.42×10-6/℃。当添加量增加到7wt%时,其烧结温度可被降低至875℃,但微波介电性能略有下降。(8)通过将Li2O-B2O3玻璃相的添加方式由在第二次球磨前添加调节为在第一次球磨前添加发现,添加方式的改变会使Li2O-B2O3对陶瓷样品的降温效果更好,并且样品的密度也相对更高。当添加量为4wt%,在875℃烧结温度下保温3h时,可获得较好的微波介电性能:εr=6.62,Q×f=19056GHz,τf=-24.78×10-6/℃。在向钡长石中分别添加不同种类的烧结助剂后,可以发现这几种烧结助剂均能促进六方相钡长石转变为单斜相钡长石。添加ZnO-B2O3复合烧结助剂对钡长石陶瓷的Q×f值提升最大,可达到40608GHz。添加CuO-B2O3复合烧结助剂对钡长石陶瓷的τf值优化最为明显(τf=-14.78×10-6/℃)。添加Li2O-B2O3玻璃相实现了钡长石陶瓷的低温烧结,其中在第二次球磨前添加Li2O-B2O3玻璃相可将其烧结温度降低至950℃以下,而在第一次球磨前添加Li2O-B2O3玻璃相可将其烧结温度降低至875℃以下。