随着化石能源的耗竭,能源危机成为限制人类发展的严峻问题。太阳能电池可直接将太阳能转换为电能,有望彻底解决这一问题。然而,太阳能电池只能吸收可见光波段的光,而能量占比接近50%的红外光则无法被利用。由基质材料和掺杂的稀土元素组成的上转换发光材料应用在太阳能电池领域可以实现红外光区的吸收,进而大幅提高太阳能电池的光电转化效率。作为目前最有效的基质材料,六方相β-NaYF4已经广泛应用在实验中,稀土掺杂β-NaYF4体系也已经成为了科学家研究的重点。本文基于密度泛函理论,用第一性原理计算的方法对β-NaYF4及其掺杂体系的基态结构、电子结构以及光吸收和光反射性质进行了系统细致地研究,主要工作内容如下:1.对未掺杂的β-NaYF4进行了研究,结果表明β-NaYF4作为一种间接带隙半导体材料,其结构稳定,并且在整个光谱范围的光反射系数和光吸收系数都非常低,保证极低的光损耗和非常高的光透过率,进而最大限度地保证红外光子被稀土离子吸收以及足够多的可见光光子能被太阳能电池吸收,证明了 β-NaYF4作为基质材料的优越性。2.对几种常见的稀土单掺杂的β-NaYF4体系进行了研究。通过比较掺杂前后的电子结构,发现稀土掺杂会在禁带中引入缺陷态,有利于掺杂体系对低能量光子的吸收。光吸收谱进一步证明,相较于未掺杂体系,掺杂后的β-NaYF4在近红外光部分的光吸收显著增加。尤其是Er3+掺杂的β-NaYF4,在近红外光部分的光吸收提高了 3倍以上。同时,掺杂前后反射率基本保持不变,证明稀土掺杂能够有效提高β-NaYF4的上转换发光效率。进一步地,本文对不同浓度掺杂的β-NaYF4:Er3+的上转换发光性质进行了研究,在一定浓度范围内,Er3+的掺杂浓度越高,对β-NaYF4在红外光波段的吸收提高越显著。当掺杂浓度为33.3%时,β-NaYF4:Er3+在近红外光波段的光吸收可提高70倍以上。此外,本文还对Er,Ho稀土双掺杂的β-NaYF4体系的上转换发光性质进行了计算研究。结果显示,相较于低浓度单掺杂,β-NaYF4:Er3+/Ho3+体系在近红外光部分的吸收增强了 12.5倍。这表明相较于单掺杂,稀土双掺杂能更有效地提高β-NaYF4的上转换发光效率。3.金属间隙掺杂能够降低稀土离子周围晶体场的对称性,大大提升电子的辐射跃迁几率,从而显著提高上转换发光材料的上转换发光效率。为了进一步提高β-NaYF4的上转换发光效率,本文对2%和4%两种不同浓度的Li掺杂的β-NaYF4:Er3+体系的上转换发光性质进行了研究。结果显示,相较于未掺杂的情况,2%的掺杂浓度可以使体系对红外光吸收提高18.3倍,4%掺杂浓度则可以提高76.4倍。这证明Li掺杂可以显著提高β-NaYF4:Er3+在红外光波段的光吸收,从而有效提高其上转换发光效率。我们的工作细致地研究了不同元素稀土单掺杂、不同浓度稀土单掺杂、稀土掺杂、Li掺杂对β-NaYF4上转换发光效率的影响,提出通过增加掺杂浓度、双掺杂、Li掺杂来有效提高β-NaYF4的上转换发光效率。研究结果为未来如何提高稀土上转换发光材料的发光效率提供了新思路,有利于促进稀土上转换发光材料在太阳能电池中的应用,优化太阳能电池的器件性能,从而推进太阳能电池的大规模产业化应用,解决迫在眉睫的能源和环境问题。