考虑到人类社会发展对能源需求的不断增长以及在低碳节能减排方面的客观要求,核能作为具有经济性高、安全性强、零排放有害气体等优点的清洁能源受到了越来越多的关注。熔盐堆是第四代核能系统代表堆型之一。我国在2011年启动了中国科学院战略性先导科技专项《未来先进核裂变能—钍基熔盐堆核能系统》(TMSR)以推动第四代先进核能的发展。镍基合金具有优异的高温力学性能及耐熔盐腐蚀性能,是目前熔盐堆的首选结构材料。然而,在强中子辐照环境中,镍原子会发生(n,α)嬗变反应产生大量氦原子,最终导致材料肿胀、脆化等,降低合金的高温蠕变性能和强度,导致其服役寿命缩短。因此,提高镍基合金的抗辐照性能是保证熔盐堆顺利发展的关键之一。通过改善现有合金成分、工艺等来调整其微观结构可以提升镍基合金的抗辐照性能,是目前实验上优化材料抗辐照性能的主要方向之一。本论文基于第一性原理计算方法,从理论上探索了镍基合金中不同类型的微观结构的稳定性,进而研究其优化材料抗辐照性能的相关机制,为理解镍基合金的辐照行为提供理论依据,进而发展新合金提高理论指导。具体研究内容与结论如下:针对分别掺杂有3d、4d和5d过渡态金属的镍基合金中碳行为的研究表明,相对于掺杂原子的第一近邻的碳原子表现出被排斥的情况,铬却显示出对碳原子有明显的吸引作用。本论文的研究结果进一步指出:碳-金属相互作用的微观机制与体系的局部应力和成键情况密切相关。我们的模拟研究还发现空位的引入会改变其周围局部应力和电荷密度排布,并对结合能的变化规律产生影响。关于碳、氮和氧原子及其与空位形成的复合结构对氦行为的影响和微观机理研究是论文重要的内容之一。模拟研究系统分析了引入碳、氮或氧原子后,镍体相中氦原子在不同间隙位条件下的稳定性变化趋势及其微观机制,并指出氦原子在镍-氧体系中结合能明显降低和改变相对稳定性的主要原因与掺杂原子带来的局部应力和氦与碳/氮/氧形成的共价键的强弱性质相关;研究结果揭示了碳、氮和氧原子能够有效地阻碍氦原子在镍体相扩散的主要因素是掺杂原子增大了氦原子远离碳/氮/氧扩散的势垒。碳、氮和氧会排斥比较大的团簇,意味着这些原子有抑制氦原子聚集和氦泡长大的潜能。本论文对碳化钛及碳化钛-镍界面对氦的吸附行为的研究,试图从理论上预测在镍基合金中弥散碳化钛能否提高其抗氦脆能力。研究指出镍中碳化钛的形核过程是个放热反应。研究结果揭示,镍中碳化钛对氦的吸引能力比单纯碳原子或者单纯氦原子明显强且作用范围变大;碳化钛团簇吸附氦的能力和作用范围随着团簇的增大而增大。最后,本研究工作发现氦在碳化物-镍界面处的结合能比镍、碳化钛体相和镍晶界都小,说明界面能吸附氦并阻止其向晶界扩散。