自从发现第一个纯有机铁磁体(β-p-NPNN)以来，人们在探索有机铁磁体方面作了大量的理论和实验工作。现有理论表明，SOMO(自旋占据轨道)与SOMO的交迭导致自旋-自旋之间的反铁磁性相互作用，而SOMO轨道与NHOMO(次最高占据分子轨道)轨道或NLUNO(次最低未占据轨道)轨道的相互作用导致自旋-自旋之间的铁磁性耦合。因此，当前大量的有机铁磁体研究工作集中在设计、合成一些含有自旋单元的分子——稳定氮氧自由基衍生物，并且通过调控自旋单元在分子间的排列以实现自旋-自旋之间的铁磁性耦合并得到宏观有机铁磁体。本论文工作总结了这方面的研究工作，设计、合成了一系列含有稳定氮氧自由基(α-nitronylnitroxide)的化合物，探索用配位组装的方法调控氮氧自由基在分子间的排列，研究了其中一些化合物的晶体结构和磁性，并对结构与磁性的关系进行了探讨。主要取得了以下结果： 1.合成并表征了喹啉环取代的稳定氮氧自由基化合物及其甲基化的碘盐，确定了它们的晶体结构，用SQUID对其磁性进行了测试，结果表明它们都具有反铁磁性。对它们的晶体结构与磁性之间的关系进行了讨论。 2.分别用X-ray单晶晶体衍射和SQUID测试了三个萘环衍生物取代的稳定氮氧自由基化合物(合成工作由前人完成)单晶的晶体结构和磁性，结果表明它们都具有反铁磁性，对它们的晶体结构和磁性之间的关系进行了讨论。 3.合成并表征了芘环、吡啶环、咪唑环和苯并咪唑环取代的稳定氮氧自由基化合物。 4.在合成有机电子给体BEDT-TTF取代的稳定氮氧自由基化合物的探索中得到目标产物的前一步化合物。 5.在利用纯的稳定氮氧自由基化合物与一系列银盐、锰盐进行配位组装的探索过程中，得到了m-PYNN脱氧产物与AgBF4的配位组装产物，并确定了其晶体结构。