【摘 要】
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随着人类社会对可再生能源需求的不断增加,促使研究人员探索更高效的新一代能源储存器件。因此,理论比容量高(1675 m Ah g-1)和理论比能量密度高(2600 Wh kg-1)的锂硫电池（LSB）成为当前研究的热点。但由于单质S和Li2S的绝缘性,循环过程中硫的体积膨胀,以及多硫化物的溶解、扩散等,从而导致电池极化增大、循环稳定性下降和金属锂腐蚀严重等问题。上述问题会阻碍LSB商业化发展进程。因
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随着人类社会对可再生能源需求的不断增加,促使研究人员探索更高效的新一代能源储存器件。因此,理论比容量高(1675 m Ah g-1)和理论比能量密度高(2600 Wh kg-1)的锂硫电池（LSB）成为当前研究的热点。但由于单质S和Li2S的绝缘性,循环过程中硫的体积膨胀,以及多硫化物的溶解、扩散等,从而导致电池极化增大、循环稳定性下降和金属锂腐蚀严重等问题。上述问题会阻碍LSB商业化发展进程。因此,针对上述存在的问题,本文通过静电纺丝和水热/溶剂热法成功制备不同尖晶石型铁酸盐修饰氮掺杂碳微纳纤维,基于液态Li2S6为活性物质构筑三维自支撑电极,探究其高载硫电极在LSB中的应用。结合静电纺丝和水热法成功制备反尖晶石型NiFe2O4修饰氮掺杂碳微纳纤维（NFO/NCFs）,同时以液态Li2S6为活性物质得到NFO/NCFs@Li2S6电极并探究其电化学性能。由于其具备丰富的活性位点,NFO/NCFs对多硫化物“吸附催化”协同作用,加速氧化还原反应动力学,从而提升活性物质利用率。研究结果表明,硫负载量为5.09 mg cm-2的NFO/NCFs@Li2S6电极在0.2 C下首次放电比容量为997 m Ah g-1,循环350次后放电比容量仍保持在637 m Ah g-1。而在10.2 mg cm-2的硫负载量下,NFO/NCFs@Li2S6电极在0.1 C下仍具有8.35 m Ah cm-2的面容量,循环150次后仍保持在6.01 m Ah cm-2。基于上述静电纺丝的优化工艺,采用水热法成功制备正尖晶石型Zn Fe2O4修饰氮掺杂碳微纳纤维（ZFO/NCFs）,研究ZFO/NCFs@Li2S6电极的电化学行为。研究结果表明,载硫量为5.75 mg,ZFO/NCFs@Li2S6电极在0.2 C下首次放电比容量为1100.8 m Ah g-1,循环300次后剩余放电比容量为789.7 m Ah g-1。当载硫量为12.15 mg时,在0.1 C下ZFO/NCFs@Li2S6电极的首次放电容量为10.23 m Ah,循环120次后放电容量保持在7.21 m Ah。归因于ZFO/NCFs能够有效锚定多硫化物,加强对多硫化物吸附,从而抑制多硫化物“穿梭效应”。同时,ZFO能够催化多硫化物转化,加速氧化还原反应动力学。基于上述静电纺丝的优化工艺,采用溶剂热法成功制备混合尖晶石型Cu Fe2O4修饰氮掺杂碳微纳纤维（CF/NC）,探索CF/NC@Li2S6电极的电化学行为。光谱学和电化学分析结果表明,CF/NC能够实现对多硫化物的物理化学吸附,进一步锚定并抑制多硫化物溶解。此外,CF具有一定催化作用,加速多硫化物转化动力学,从而显著提高活性物质的利用率和电极循环稳定性。电化学性能结果表明,硫负载量为5.75 mg的CF/NC@Li2S6电极在0.2 C下具有993 m Ah g-1的初始放电比容量,循环300次后表现出609 m Ah g-1的放电比容量。即使在12.15 mg的硫负载量下,CF/NC@Li2S6电极在0.1 C下的初始放电容量为9.4 m Ah,120次循环的容量保持率为63%。
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