【摘 要】
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近年来,富含π共轭六元环的碳纳米材料成为电化学储能的活性材料与电催化活性位点的载体。相对于石墨烯和碳纳米管,富勒烯具有定义明确的分子式,通过可控的分子化学合成可以实现金属/非金属元素的原位掺杂,引入丰富的电化学活性位点。此外,富勒烯分子间的范德华力可以使其自组装成规整的微结构,有助于提高材料的电化学活性。为此,本文围绕含有Fe和N的二茂铁基吡咯烷C60(Fc-C60)富勒烯衍生物,开展了以下研究:
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近年来,富含π共轭六元环的碳纳米材料成为电化学储能的活性材料与电催化活性位点的载体。相对于石墨烯和碳纳米管,富勒烯具有定义明确的分子式,通过可控的分子化学合成可以实现金属/非金属元素的原位掺杂,引入丰富的电化学活性位点。此外,富勒烯分子间的范德华力可以使其自组装成规整的微结构,有助于提高材料的电化学活性。为此,本文围绕含有Fe和N的二茂铁基吡咯烷C60(Fc-C60)富勒烯衍生物,开展了以下研究:（1）通过液液界面沉积（LLIP）法调控Fc-C60的微结构形貌。首先采用Fc-C60溶解度高的苯类良溶剂和溶解度低的醇类不良溶剂,通过LLIP法获得Fc-C60的二维层状和三维分级结构,系统地研究了形貌变化规律。由于溶剂间扩散过快,常规的LLIP法无法得到一维形貌。因此,我们引入水作为不良溶剂以控制溶剂间界面扩散,成功制备出一维针状Fc-C60微结构,且此方法具有普适性。由于高结晶性和溶剂分子的嵌入,一维微结构表现出增强的光电响应和光致发光。此研究为制备富勒烯衍生物的一维微结构开辟了一条新途径,扩展了其在光电器件等领域的应用。（2）通过LLIP法将Fc-C60分子组装成十字状的三维分级结构,在惰性气氛下高温处理获得Fe3O4、N共掺杂的碳材料,并应用于超级电容器。在700°C活化获得的复合材料,由于具有分级微结构的层间扩散通道、金属相的赝电容以及高度石墨化的碳基体,表现出高达505.4 F g-1的比电容,同时具有优良的倍率性能和循环稳定性,突破了富勒烯纯碳材料低双层电容的限制。富勒烯衍生物作为原位掺杂碳为开发高性能电极材料提供了一条新途径。（3）为提高材料的比表面积和孔隙率,用氨气代替惰性气体对Fc-C60三维分级结构进行热解,并应用于电催化氧还原。在700°C氨气处理下的复合材料（FMN700）具有4.1~4.8?层间距的短程有序纳米石墨烯、分级孔结构、高比表面积、均匀的Fe3O4活性位点和有利的氮掺杂,在电化学氧还原中表现出优于C60基纯碳材料的性能,此研究为从富勒烯分子制备具有广泛应用的电催化剂提供了新的视角。（4）在氨气热处理中,通过降低升温速率实现了Fc-C60分子原位生长制备多壁碳纳米管。通过改变温度和升温速率获得了不同形貌的碳纳米管,并成功应用于固态锌空电池和碱性电催化析氢。低升温速率（5-10°C/3 min）有利于形成Fe3C相,从而催化碳纳米管的形成。所得碳纳米管具有缠结状形貌、高氮含量、铁掺杂、大比表面积,在电催化中表现出优良的性能。此研究突破了富勒烯原位生长碳纳米管的障碍,为制备高活性电催化材料提供了一种新途径。
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