聚多巴胺包覆聚磷酸钙生物陶瓷的制备与性能研究

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聚磷酸钙是一种磷酸钙基无机聚合物,因其具有与自然骨相似的化学结构、良好的生物相容性、可降解性和较高的力学强度等优良特性,被认为是用于骨缺损修复领域的理想材料。但聚磷酸钙植入生物体后生物活性较差,并且降解速率低。为了改善聚磷酸钙材料的生物活性,并在保证其力学强度的前提下加快其体内降解速率,人们通常在聚磷酸钙材料表面包覆涂层进行表面改性处理。聚多巴胺凭借其能够与几乎所有表面都能形成牢固的结合并且无生物毒性、可诱导羟基磷灰石(HA)生成、制备方法简单的优点备受关注。虽然已有大量研究报道用聚多巴胺表面改性金属、聚合物、陶瓷等多种材料,但目前用聚多巴胺包覆聚磷酸钙的研究很少。本实验采用浸渍法在聚磷酸钙基底上包覆聚多巴胺膜层以改善聚磷酸钙生物材料生物活性。本文主要研究内容为利用多巴胺在碱溶液中的氧化自聚合和易于在各种材料表面粘附的特性,采用浸渍法将聚多巴胺包覆于聚磷酸钙基底表面,并探究两种不同方法(高温搅拌浸泡法和低温静态浸泡法)对聚多巴胺在CPP表面的包覆情况以及PDA/CPP复合材料的组织结构,力学性能及生物学性能,优化出最佳制备参数。随后,在最佳制备方法下探究不同多巴胺浓度对于CPP组织结构、生物性能的影响。本实验通过X射线衍射仪(XRD)、傅里叶FT-IR光谱仪(FTIR)、X射线光电子能谱仪(XPS)、扫描显微镜(SEM)对PDA/CPP生物材料的物相组成和微观形貌进行表征,利用抗压强度和膜层结合力测试结果来评价其力学性能,并采用体外降解(在Tris-HCl溶液中浸泡)和体外生物活性实验(在模拟体液中仿生沉积HA)来模拟PDA/CPP生物材料在生物体内的生物学性能。结果表明,PDA/CPP是内部连通多孔结构,孔隙尺寸在1-300μm之间。随着浸泡时间延长,在CPP晶体表面和内部附着的球状或椭球状PDA颗粒数量增多并且发生一定程度团聚。抗压强度和膜层结合力的规律性变化表明60℃搅拌浸泡法比37℃静置浸泡法制备的CPP表面聚多巴胺包覆情况更均匀,力学性能更好。PDA/CPP随着浸泡包覆时间延长抗压强度先增大后减小,在1g/L多巴胺溶液中60℃搅拌浸泡30min条件下出现最大值为4.20MPa,相比纯CPP基底其强度提高了 30.9%。1g/L多巴胺溶液中60℃搅拌浸泡5min制备的样品具有最大的膜层结合力,为17.85N。PDA含量随多巴胺溶液浓度升高而升高,且表面膜层结合力逐渐增加,并且摩擦力曲线没有出现较多的突变,表面膜层结合状态比较好。PDA/CPP在Tris-HC1溶液和SBF溶液中均会诱导HA沉积。在Tris-HCl中降解28天后会产生腐蚀裂纹、腐蚀孔洞,大块层块状CPP晶体减少,并被乳突状、球状、不规则形状结构所取代。在浸泡28天后,A1-4的降解程度是CPP的5.6倍;在SBF溶液中浸泡7天后,A4-3的增重率是CPP的1.5倍,表明PDA包覆可以促进CPP生物植入体周围骨细胞的粘附攀附、生长繁殖和骨组织的修复。2g/L多巴胺浓度条件下制备的样品可以同时具有适宜的降解性能和良好的生物活性。
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