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燃料电池以其高效、环保、响应快、高能量、稳定性好等特点,引起世界各国科学家的广泛研究。直接醇类燃料电池(DAFC)由于原料来源丰富,容易运输和储存,是未来新能源材料发展的重点。在DAFC的研究中,由于阳极催化剂存在易中毒、脱氢能力差及长期使用时活性组分溶解和团聚等问题,使阳极催化剂的研究成为热点。因为电催化是在催化剂的表面进行,催化剂的性能与其形貌、组成等息息相关,因而对Pd催化剂进行结构优化,比如合金化,表面修饰、负载和掺杂等,是制备高效稳定性催化剂的关键。石墨烯具有结构稳定,比表面积大,电子传导速度快,耐腐蚀等特点,而N-掺杂被认为是最有效的改变石墨烯表面结构和物理化学性质的方法,使N-掺杂石墨烯(NG)适合用作DAFC的阳极催化剂碳载体。本论文以Pd为基础,分别选取Pb、Sn形成合金,发展一步还原法制备出PdPb/NG和PdSn/NG新型的催化体系,从金属的双功能机制和N-掺杂石墨烯(NG)作载体两个方面协同效应改进阳极催化剂,开发出对有机小分子具有高活性和高稳定性的电氧化催化剂。主要成果如下:(1)一步还原法制备出 Pd/C、PdPb/C、Pd/G、Pd/NG、PdPb/G 以及 PdPb/NG(Pd:Pb= 8:3、8:1、8:0.4 和 8:0.2)三类 9 种阳极催化剂,采用 AAS、XRD、TEM、XPS等技术进行分析。结果表明,相对于石墨烯,Pd、Pb纳米粒子在NG表面分散更均匀,团聚较小;电化学分析表明,Pd/NG在乙醇电氧化峰的表观电流密度达到 70.2 mA cm-2,明显高于 Pd/G(38.0 mA cm-2)甚至超过 Pd/C(51.9 mA cm-2),说明NG作为载体,催化剂不仅拥有更快的脱氢能力,同时为Pd提供了更强的电子效应;Pb的引入有助于在催化剂表面形成丰富的含氧物种,基于最佳Pd:Pb原子比(8:1)和NG作碳载体具有良好的分散性,使催化剂在碱性条件下对乙醇和CO有良好的电氧化活性、持久性和稳定性。(2)通过优化条件制备出 Pd/G、Pd/NG、PdSn/G 以及 PdSn/NG(Pd:Sn= 8:8、8:4、8:2和8:1)两类7种阳极催化剂。用ICP,XRD,TEM和XPS等技术表征催化剂。结果表明,通过对乙二醇的电化学性能分析,PdSn/NG催化剂电流密度的峰值为118.05 mA cm-2,强于Pd/NG和PdSn/G的电流密度之和(45.63+47.59 mA cm-2),揭示了 NG作载体以及PdSn(8:4)双金属合金的PdSn/NG纳米复合材料在碱性环境中对乙二醇电催化氧化的能力拥有多源协同电催化效应;深入研究了它们的促进机理,PdSn/NG催化剂显示出更长的催化持久性和更强的抗中毒能力。(3)详细探讨了 PdPb/NG和PdSn/NG两种体系的催化剂在碱性介质中对有机小分子(甲醇,乙醇和乙二醇)的电氧化活性。结果显示,催化剂PdM(M=Sn、Pb)/NG的多源协同催化效应是由于高度分散细小的金属纳米颗粒、相互之间的电子效应以及催化剂中Pd(0)/Pd(Ⅱ)不同比例的影响;PdM(M=Sn、Pb)/NG催化剂的多源协同效应对有机小分子(甲醇、乙醇和乙二醇)氧化的应用存在普适性。这种方法为直接醇类燃料电池阳极催化剂的设计和制备及其应用提供了新思路。