材料的发展标志着人类社会的不断进步。随着石墨烯在各类研究应用中大放异彩,新型纳米材料进入了高速发展的时代。为了克服石墨烯零带隙的缺陷,人们对于类石墨烯结构以及其他低维纳米材料产生了浓厚的兴趣。二维纳米材料有着单原子或极少数原子层的厚度,通常层与层之间通过微弱的范德华力相互作用。由于量子限域效应,二维材料相较于体相材料而言,呈现独特的电子和光学特性,因此在电学、光电学、电热器件等方面表现出极高的应用潜力。一维纳米材料是研究电子传输行为、光学、磁学等物理性质和尺寸、维度间关系的理想体系,并在构筑纳米电子、光学器件方面充当重要的角色。低维纳米材料通常结构明确、性能可调,所以它们有望成为未来能源与信息技术的重要载体,尤其是在能量转换、自旋电子器件方面,因而对低维纳米材料的性能调控也成为目前纳米科技领域的重要方向之一。本论文利用第一性原理,对近年来新合成或理论预测出的一些低维纳米材料在锂离子或钠离子电池的应用和材料性能调控方面进行了较为系统的理论研究。本论文主要工作内容包括:1.二维MnO2作为锂离子电池正极材料的应用研究。在锂原子嵌入正极时,电荷从Li原子转移至最邻近的O原子上,同时Li原子的S轨道同O原子的Pz轨道发生耦合。Li原子在二维MnO2表面迁移的势垒只有0.15 eV,这是在室温条件下就可以发生的过程。当增加锂离子吸附浓度时,Li原子在MnO2表面仍然具有较大的吸附能(2.89 eV)和较高的理论比容量(616 mAh/g)。因此,我们的理论结果预测了单层或少层MnO2作为锂电池正极材料所表现出来的优越电化学性能,为实验提供了十分有价值的理论指导。2.通过碱金属原子掺杂实现了对磷烯带隙的调控。二维磷烯的带隙对层数的变化十分敏感。单层磷烯是带隙为0.89 eV的直接带隙半导体,随着层数逐渐增大,带隙逐渐减小。当碱金属原子掺杂时,掺杂原子和磷烯之间存在电荷转移,掺杂原子作为电子给体,磷烯为电子受体。由于碱金属原子的掺杂方式属于n型掺杂,碱金属原子提供的电子转移至磷烯的空轨道上,材料导带底发生下移,导致了带隙的减小。因此,我们认为通过碱金属原子的掺杂可以有效调控磷烯的电子结构,从而改变磷烯材料的电子性质,进一步扩大其应用领域。3.点缺陷的存在对蓝磷电子性质的影响。蓝磷中点缺陷主要包括单空位和双空位缺陷,其缺陷形成能在1.58 eV到2.86 eV之间,这意味着各类缺陷能够较为容易地在蓝磷中稳定存在。对于单空位缺陷,单原子空位极易发生迁移,其迁移的能垒仅为0.34 eV,这使得一些单空位缺陷可以在室温以上的温度下迁移至材料的边缘。蓝磷表面极易吸附额外磷原子,而磷原子在表面的迁移也比较容易发生,其迁移能垒仅为0.18 eV。从缺陷对蓝磷电子结构的影响上看,各类缺陷的引入都会使得材料带隙值减小,为实验拓展蓝磷材料的应用提供理论依据。4.无定形MoS3作为钠离子电池负极材料的理论研究。和MoS2不同,无定形MoS3由一维链状钼原子分别桥联单个硫原子和二硫原子配体组合而成。这种独特的分子结构大大改善了其电化学性能,使其具有较大的存储容量,优异的电流放电速率,以及在高、低电流条件下保持良好循环稳定性的能力,大大优于所有现有的二硫化钼基电极材料。我们的DFT计算表明,一维分子链提供更开放的Na离子吸附位点,并有极低的Na离子迁移能垒。