强磁场和掺杂对RFeO3中d-f相互作用与多铁性调控研究

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稀土铁氧体RFeO3属于正交钙钛矿结构,由于该体系中存在着Fe-Fe、Fe-R以及R-R三种复杂磁相互作用而具有丰富的物理性质和潜在的应用价值,因而受到材料科学和凝聚态物理研究者的广泛关注。但是目前关于RFeO3体系的研究主要集中在低磁场范围,高场(高达~60.0 T)下的相关研究报道较少。通过脉冲强磁场对RFeO3体系中复杂相互作用的调制,研究该体系脉冲强磁场诱导的磁相变行为将有助于理解RFeO3中复杂的3d和4f之间相互作用,为进一步研究该体系中的磁电耦合效应提供实验基础数据。此外,该体系在低温下的磁介电效应的研究报道也很少,而磁介电效应是磁电耦合效应存在的有力证据之一。因此研究RFeO3材料的磁介电行为将有助于探索RFeO3体系中的磁电耦合效应以及其产生的物理机制。本文选取Nd Fe O3、ErFe O3及其掺杂单晶样品作为研究对象,利用脉冲强磁场装置和低温介电测量系统来研究该体系的磁化和磁介电等行为。一方面是为了加深对RFeO3中复杂的3d-4f相互作用的理解,另一方面是为了探索其可能存在的磁电耦合效应。本文的主要研究内容如下:一、详细研究了ErFe O3单晶样品在稳态磁场和脉冲强磁场的磁特性,得到了完整的磁相图。研究结果表明自旋重取向和自旋翻转相变主要发生在ac面内。除了温度诱导Γ2(?)Γ4自旋重取向的发生,外加磁场亦能诱导Γ2(?)Γ4自旋重取向的发生。当沿b轴方向施加磁场时,随着磁场强度的增强,Er3+和Fe3+离子的自旋先后偏离ac面而形成螺旋型的磁结构。另外,磁致应变测量结果表明ErFe O3中存在自旋-晶格耦合。二、研究了不同占位离子掺杂对ErFe O3单晶磁化行为的影响。Mn3+离子掺杂减弱了Fe3+子晶格的净磁矩,另外Mn3+离子的姜-泰勒效应(Jahn-Teller effect)引起晶格的局部畸变改变了超交换作用和磁各向异性,增强了稀土离子之间的反铁磁耦合而减弱了Er3+和Fe3+子晶格之间的反铁磁耦合,使得自旋重取向和自旋翻转相变的临界温度发生变化。Dy3+离子的引入对稀土离子之间的相互作用影响不大,但减弱了3d-4f之间的相互作用能,使得自旋重取向温度和自旋翻转相变温度往低温移动。另外Dy3+离子的掺杂引入了新的Dy3+-Dy3+相互作用,在沿b方向的磁场作用下产生了新的磁相变。三、研究了Nd Fe O3单晶样品在稳态磁场和脉冲强磁场下的磁相变行为。研究结果表明:在温度和磁场的诱导下,Nd Fe O3单晶表现出自旋重取向、负磁化和自旋翻转等行为。除了温度能诱导Γ2(?)Γ4自旋重取向的发生,沿a方向或者沿c方向施加外加磁场也能诱导Γ2(?)Γ4自旋重取向的发生。当磁场平行于a方向时,样品的磁化行为与扫场速率密切相关。当温度低于补偿温度Tcomp,出现了磁场诱导的多步相变行为,随着温度升高到补偿温度以上,多步相变行为消失,且磁相变变得不可逆。这种奇特的磁化现象源于Nd Fe O3中反铁磁与弱铁磁之间的相互竞争。四、详细研究了ErFe O3及其掺杂样品和Nd Fe O3单晶样品的介电性质。实验结果表明:ErFe O3单晶及其掺杂样品在室温下表现出巨介电现象和介电弛豫行为,在低温下具有非线性的磁介电效应。当电场平行于c方向时,样品的介电行为与磁化特性密切相关。在临界磁场Ba3和Bc1处可以观测到由磁相变所诱导的磁介电行为,说明存在着磁电耦合效应。对于Nd Fe O3单晶样品,在室温下并没有观察到巨介电现象和介电弛豫行为,也没有发现由磁相变诱导的介电异常行为。而低温下磁介电效应的非线性的各向异性可能源于自旋与声子之间的耦合。
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