论文部分内容阅读
燃料电池,作为一种清洁、高效的发电技术,有望解决当前人类面临的能源问题。直接甲醇燃料电池以其能效高、易储存等优点,在便携式电源和汽车动力等方面得到了广泛研究,但催化剂的活性和稳定性限制了其大规模商业化的进程。本文以Pt为基础材料,复合了几种物质作为催化剂,并将其制成Pt基复合修饰电极,研究其对甲醇的电催化性能和电化学稳定性。首先,以壳聚糖(CS)修饰的氧化石墨烯为载体,采用浸渍还原法制备了Pt3Ni/CS-RGO、PtNi/CS-RGO、PtNi3/CS-RGO及Pt3Ni/RGO四种催化剂,并利用透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)对其进行表征,利用循环伏安法(CV)、电化学阻抗法(EIS)和计时电流法(CA)研究其对甲醇的电催化活性和稳定性。TEM表明壳聚糖的加入,有利于负载更多的铂镍金属粒子并提高了金属粒子的分散度。CV和CA结果表明,Pt3Ni/CS-RGO对于电催化氧化甲醇具有较高的活性和稳定性,Pt3Ni/CS-RGO在1.0 mol/LKOH+1.0 mol/LCH3OH溶液中的峰电流密度为189.89 mA/mg及1000次循环后的In/I0值为54.48%,高于其他三种催化剂。结果表明,Pt3Ni/CS-RGO表现出更高的电催化性能以及更好的稳定性。其次,以氧化铈掺杂的氧化石墨烯为载体,采用浸渍还原法制备了PtNi3/CeO2/RGO、PtNi/CeO2/RGO、Pt3Ni/CeO2/RGO和PtNi3/RGO四种催化剂,并利用TEM、XRD和XPS对其进行表征,利用CV、EIS和CA法研究其对甲醇的电催化活性和稳定性。TEM结果显示氧化铈以棒状掺杂在氧化石墨烯中。CV和CA结果表明,PtNi3/CeO2/RGO对于电催化氧化甲醇具有较高的活性和稳定性,PtNi3/CeO2/RGO在1.0 mol/LKOH+1.0 mol/LCH3OH溶液中的峰电流密度为406.62 mA/mg及1000次循环后的In/I0值为64.16%,高于其他三种催化剂。结果表明,PtNi3/CeO2/RGO表现出更高的电催化性能以及更好的稳定性。本文利用CV和CA法比较Pt3Ni/CS-RGO和PtNi3/CeO2/RGO对甲醇的电催化性及稳定性,PtNi3/CeO2/RGO的If/Ib值是Pt3Ni/CS-RGO的If/Ib值的1.28倍,在1000次循环之后PtNi3/CeO2/RGO In/I0值为64.16%高于Pt3Ni/CS-RGO In/I0值的54.48%,表明PtNi3/CeO2/RGO对甲醇的电催化性更高且具有更好的长期循环稳定性。