锂电池在生活中的应用越来越广泛,小到应用在手机、耳机、电脑等,大到应用于电动汽车、储能设备等。之所以锂电池能广泛应用于生活主要是因为其具有环保、可携带、易制作等优点,这使得锂电池近年来受到商业人士的追捧并成为科研人员的热门研究课题。随着人们安全意识的提高,基于固态聚合物电解质的全固态锂电池成为下一代锂电池的发展方向之一,其中,固态聚氨酯基电解质的研究近年来引起人们的关注。聚氨酯有着可设计的软硬段结构,软段为离子运输提供了通道,而硬段又赋予了电解质理想的力学性能。本文通过改变硬段含量、锂盐含量（LiTFSI）、扩链剂种类以及氟含量来制备综合性能更加优异的聚氨酯基固态电解质。主要内容包括以下三个部分:（1）不同硬段含量和不同锂盐含量对聚氨酯电解质性能的影响第二章采用了聚1,4-丁二醇酯二醇（PBA）和异氟尔酮二异氰酸酯（IPDI）为主要原料合成了不同硬段含量的聚氨酯（PU）,选用最佳硬段含量的聚氨酯制备了不同锂盐（LiTFSI）含量的电解质膜,探究了硬段含量和锂盐含量对聚氨酯电解质综合性能的影响。通过傅里叶红外光谱、拉伸测试、XRD、DSC和TG对聚氨酯膜测试。结果表明,聚氨酯电解质膜的拉伸强度随硬段含量增加呈先增后减的趋势。随着锂盐含量增加,电解质膜的拉伸强度随之降低。实验结果表明随着硬段含量的增加,聚氨酯软段的结晶度被破坏,软段的玻璃化转变温度逐渐升高,并且所有样品膜显示出良好的热稳定性能。电化学性能测试显示当摩尔比n（IPDI）:n（PBA）=1.6时,合成的聚氨酯膜（PU-3）与30wt%LiTFSI复合制备的电解质（PU-3-30%Li）电导率性能最佳,在80℃时达到1.66×10^-44 S cm^-1,并且在80℃测试的电化学窗口为4.3V,拉伸强度依然有4.5MPa,综合性能最好。将PU-3-30%Li电解质与磷酸铁锂和金属锂组装成全固态电池在80℃测试,0.2C电流密度下的放电比容量为164mAh g^-1,1C电流密度下循环300次后放电比容量为121 mAh g^-1,容量保持率达到93.1%。（2）扩链剂类型对聚氨酯及电解质膜的性能影响第三章选用了乙二胺（EDA）、异佛尔酮二胺（IPDA）、1,4-丁二醇（BDO）、1,2-丙二醇（MPD）和一缩二乙二醇（DEG）五种扩链剂与聚1,4-丁二醇酯二醇（PBA）和六亚甲基二异氰酸酯（HDI）合成了五种聚氨酯膜,探究了扩链剂对聚氨酯固态电解质膜综合性能的影响。通过傅里叶红外光谱、拉伸测试、XRD和DSC对聚氨酯膜测试。结果表明以胺类扩链剂比以醇类扩链剂制备得到的聚氨酯膜的力学性能好,醇类扩链剂中BDO扩链剂制备得到的聚氨酯膜拉伸强度最大。胺类扩链剂比醇类扩链剂合成的PU的结晶度低,玻璃化转变温度较高。BDO扩链得到的PU规整性最好,结晶度最高达到39.18%,玻璃化转变温度最低为-47.6℃。电化学测试中电导率测试结果表明低温下DEG扩链的电导率最佳,但由于力学性能较差,尺寸稳定性不好,在80℃时发生短路,而PU-BDO-30%Li电解质膜的电导率在80℃时达到1.78×10^-44 S cm^-1,电化学窗口在4.3V左右,具有良好的电化学稳定性。选用PU-BDO-30%Li电解质膜以磷酸铁锂正极和金属锂负极组装成全固态电池测试,结果显示在80℃、0.2C和1C电流密度下电池的放电比容量分别达到164 mAh g^-1和150 mAh g^-1,同时在1C电流密度下循环300次容量保持率达到99.3%,显示了较好的循环性能。（3）氟改性聚氨酯及电解质性能的探讨第四章采用全氟辛基己二醇与聚1,4-丁二醇酯二醇（PBA）、六亚甲基二异氰酸酯（HDI）和1,4-丁二醇（BDO）合成了不同氟含量的聚氨酯膜,并将其与锂盐（LiTFSI）制备成含氟聚氨酯电解质膜,探究了氟含量对聚氨酯以及电解质膜综合性能的影响。采用傅里叶红外光谱、拉伸测试、XRD、接触角测试和DSC对合成的聚氨酯膜测试。结果表明,随着氟含量的增加,聚氨酯膜的拉伸强度逐渐增大,当氟含量达到7%时,拉伸强度为24.5MPa。随着氟含量增加,结晶度逐渐被破坏。当氟含量为5%时,氟迁移达到饱和,此时接触角最大为111.9°。电化学测试显示氟含量为5%的PU-F5-30%Li的电导率最好,80℃达到7.94×10^-44 S cm^-1。线性伏安测试的电化学窗口（LSV）显示氟含量的增加提高了电解质膜的稳定性,氟含量为7%时电化学窗口达到4.6V。选用PU-F5-30%Li电解质膜组装的全固态电池在80℃、0.2C和1C电流密度下的放电比容量分别达到164mAh g^-1和159mAh g^-1,同时在1C电流密度下循环200次容量保持率达到99.7%。