高性能脱氨氮材料的特性及应用研究

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本论文是对前人实验研究的进一步延伸。首先,以改性高岭土为原料,优化已初见成效的造粒方案,得出了最佳制备高性能脱氨氮材料的条件。在此基础上,对材料的脱氨性能进行测定,确定了材料的再生方法,并进一步研究了高性能脱氨氮材料脱铵过程的附热力学与动力学。高性能脱氨氮材料的制备实验中,重点是对粘结剂和颗粒成型工艺的优化,并由此确定颗粒离子交换容量最优的工艺条件。最终制备的脱氨氮材料颗粒的比表面积和交换容量与原土相比大大提高,分别为68.0 m2/g和76.3mg/g;从SEM图能清楚看到其发达的微孔结构;XRD分析表明了脱氨氮材料中高岭土结构破坏,形成了具有高离子交换活性的钠的硅酸铝盐结构。论文接着研究了材料投加量、反应时间、溶液pH、温度、初始氨浓度等因素对高性能脱氨氮材料脱铵性能的影响,从溶液中竞争阳离子的实验中得出K+、Na+、Ca2+和Mg2+等阳离子对材料去除氨氮有一定的抑制作用,其强弱顺序为K+>Na+>Ca2+>Mg2+。并通过比较不同类型、不同pH和不同浓度的再生剂再生后材料的脱氨氮性能,确定了最佳再生液为pH在12.5、浓度为0.7mol/L(16.1g/L)的NaCl和NaOH混合液。在此基础上,进一步分析了材料脱铵过程的热力学和动力学,结果表明Langmuir、Freundlich、Temkin、Redlich-Peterson以及Koble-Corrigan五个等温吸附模型都能较好描述高性能脱氨氮材料对氨氮的平衡吸附行为,其中Koble-Corrigan模型拟合结果最好;并且从热力学参数中得出材料脱氨氮过程是自发进行的放热反应过程;而动力学方面,相比于准一级动力学模型,准二级动力学方程能更好得描述时间对脱铵过程的影响,并且材料脱铵过程中颗粒内部扩散过程是控制步骤,但材料周围液相边界层向材料表面的扩散过程不可以忽略。
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