填充中空玻璃微球与陶瓷颗粒的高导热低介电聚合物基复合材料的研究

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微电子的高集成化与高速化需要新一代的封装与基板材料同时具有高的热导率及低的介电常数与介电损耗,以保证电路的散热与信号的传输。本文以中空玻璃微球(S60HS、S38HS、K20)与陶瓷颗粒(氮化铝、氮化硼)为填料,分别以低密度聚乙烯、低密度聚乙烯与环氧树脂的共混聚合物为基体,通过热压及浇铸的方法制备复合材料。采用稳态导热系数测试仪、阻抗测试仪、傅里叶红外光谱及扫描电镜等手段表征了材料的导热、介电性能与微观结构,进而研究了填料表面改性、种类、含量、配比、粒径及基体尺寸、配比对复合材料导热性能与介电性能的影响。对于中空玻璃微球单一填充低密度聚乙烯制备的复合材料,实验结果表明:偶联剂(KH570)用量对复合材料性能有显著影响,在相同填料含量下,当KH570用量为填料质量的3%时,复合材料有最高的热导率与最低的介电常数与介电损耗。复合材料的热导率与介电常数随中空玻璃微球含量的增加而降低,介电损耗逐渐升高,S38HS填充复合材料比S60HS填充复合材料具有更低的热导率、介电常数与介电损耗。当S38HS含量为50vol%时,复合材料的介电常数仅为2.08,介电损耗为3.16×10-3。采用不同模型对复合材料的导热及介电性能进行模拟发现,Lichtenecker模型及Agari模型能较好预测复合材料的热导率,不同模型对复合材料介电常数的预测值均低于实验值。以中空玻璃微球填充低密度聚乙烯复合材料的研究为基础,采用中空玻璃微球与陶瓷颗粒混杂填充低密度聚乙烯制备复合材料,结果表明:中空玻璃微球与陶瓷颗粒的体积比为1:1时,复合材料的综合性能最优。固定填料间比例,复合材料的热导率、介电常数与介电损耗均随混杂填料含量的增加而升高,氮化硼填充体系比氮化铝填充体系具有更高的热导率、介电损耗与更低的介电常数,采用不同类型的中空玻璃微球填充复合材料的热导率相差不大,介电常数与介电损耗大小为S60HS>S38HS>Κ20。采用较小粒径的氮化铝填充复合材料的热导率与介电常数更高,而采用较小粒径的氮化硼填充复合材料的热导率与介电常数反而更低,低密度聚乙烯粒径对复合材料导热性能与介电性能影响不大。通过扫描电镜观察到材料体系内形成陶瓷颗粒包裹中空玻璃微球并相互连接构成导热网络的结构。所制备的(K20+氮化硼)/低密度聚乙烯复合材料的热导率达0.82W/(m K),介电常数仅为2.4,介电损耗为2.65×10-3。对三相复合材料热导率的模拟发现Agari模型的预测值与实验值较吻合,而对介电常数的模拟显示不同模型预测值在低填料含量下与实验值吻合,而在高填料含量下则略高于实验值。以中空玻璃微球与陶瓷颗粒混杂填充低密度聚乙烯与环氧树脂共混聚合物基体制备复合材料,结果表明:共混基体的配比对复合材料的导热性能与介电性能有显著影响,复合材料的热导率随低密度聚乙烯占基体含量的增加先升高后降低,介电常数与介电损耗逐渐降低,当低密度聚乙烯占基体含量为30vol%时,复合材料的热导率出现最大值,这与低密度聚乙烯含量对陶瓷颗粒在环氧树脂中浓度及环氧树脂连续相的变化有关。随着混杂填料含量的增加,复合材料的热导率与介电常数逐渐升高,氮化硼填充复合材料的导热及介电性能均优于氮化铝填充的复合材料,而S60HS填充复合材料的热导率与介电常数均高于S38HS的填充体系。通过扫描电镜观察到陶瓷颗粒集中分布于环氧树脂基体内并包裹中空玻璃微球相互接触形成导热网络结构。所制备的(K20+氮化硼)/(低密度聚乙烯+环氧树脂)复合材料的热导率达0.7W/(m K),介电常数仅为3.12,介电损耗为1.1×10-2。对复合材料热导率的模拟发现Agari模型的预测值与实验值较吻合,而对介电常数的模拟显示不同模型的预测值与预测值均存在一定差距。
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