低维强关联体系和原子、小分子体系电子结构的角分辨光电子能谱及非弹性X光散射研究

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以莫特绝缘体、高温超导、电荷密度波、巨磁电阻材料、重费米子体系等为代表的低维强关联体系一直是凝聚态物理领域最复杂的研究课题。这些体系中电荷、自旋、轨道、晶格等自由度相互竞争和合作,使得体系呈现出丰富多彩的物理现象和各种各样难以事先预测的令人惊奇与赞叹的新物质形态,具有很大的应用潜力。目前同步辐射能谱和散射技术提供了对体系电子结构微观和直接的实验探针,对理解和解决很多现代物理中最深层次的问题产生了极大的影响。被有效地应用于研究新型电子材料的电子结构、相变和各种有序现象、小尺度结构和微量分析等等。其中,角分辨光电子能谱是目前唯一测量固体中费米能级附近价电子的速度、运动方向和散射性质的工具。正是这些电子的微观行为决定了固体的电磁性质。而非弹性×光散射探测的是体系的电子关联函数,提供了系统激发态的信息,是与角分辨光电子能谱互补的实验技术。本文介绍利用角分辨光电子能谱和非弹性×光散射技术针对铜氧化物高温超导体、电荷密度波体系以及原子和小分子体系的电子结构展开了一些研究工作,得到以下结果。1.利用角分辨光电子能谱技术研究了单层铜氧化物高温超导体Bi1.74Pb0.37Sr1.88CuO6+y(Bi2201)的电子结构。研究工作主要包括低能电子结构和高能电子结构两部分。对于体系的低能电子结构,结果显示电-声相互作用对于节点方向的准粒子行为是占主导地位的。而在反节点区域,磁涨落的影响起了关键作用。尽管在高掺杂的地方伴随着超导电性的逐渐消失,长程的磁涨落消失了。但是短程的磁涨落依然决定了准粒子的色散,这个区域的关联依然很强。对于体系的高能电子结构,我们第一次在光电子能谱实验中,成功地看到了铜氧化物高温超导体费米面附近能带的完整结构。发现虽然能带的准粒子色散被强烈地重整化到了2.2 J的能量尺度,但是高能处的能带结构依然存在,整个能带的带宽仍然是4t的能量尺度。并且得到了包含所有相互作用信息的完整电子自能。2.利用角分辨光电子能谱技术研究了准低维电荷密度波体系的电子结构。主要包括准二维2H结构的过渡金属二硫化物2H-NaxTaS2体系的异常电荷密度波机制和准一维电荷密度波体系蓝铜K0.3MoO3的电子结构及钨掺杂对电子结构的影响。这两个体系的谱函数都表现出强耦合的非相干特性,谱线都很宽,没有很好定义的准粒子峰,但依然都有很好的能带色散。而且两个体系的电荷调制都起源与强耦合作用下Fermi patch上电子态的散射。3.利用角分辨光电子能谱技术研究了单层过渡金属氧化物La1-xSr1+xMnO4(LSMO)的电荷有序和电子结构的关联。体系的谱线很宽具有强耦合体系的非相干特性;随着掺杂x的增加谱线明显向费米能级移动,并且能隙打开也逐渐变大,这些都与体系的电荷调制强度一致;进一步,利用电子-电子关联函数的方法研究了体系的电荷调制,得到的电荷调制波矢随掺杂的关系和X光散射的实验结果一致。体系的这些特性说明体系的电荷调制主要来自Fermi Patch上电子态的参与,这与上面讨论的两个CDW材料一致。4.我们第一次将x光非弹性散射技术应用到C60体系激子特性的研究,得到了体系的激发谱线,其中低能的激子峰与之前EELS实验结果一致。并且,由于x光非弹性散射技术本身的优势,我们得到了更大动量范围和能量范围的激发谱线。其中,根据峰位随动量转移q的变化关系我们排除了5.8 eV处的激发峰为以前人们所认为的等离子激发峰。另外,IXS的结果非常直接干净,可以和理论计算进行直接比较。5.我们第一次成功实现了气体分子的x光非弹性散射的测量,得到了气体分子的激发谱。特别,在单原子氦气分子的激发谱线上观察到了单极子跃迁和偶极子跃迁的强度随动量转移q的交替变化,在大q时,单极子的跃迁强度甚至超过了偶极子跃迁。说明,x光非弹性散射技术不但可以用来探测无机体系和有机小分子体系的激子行为,而且也适合于探测原子、小分子体系,并且具有很强的动量分辨能力。
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