等离子体法制备Pd/Al2O3消除CO的研究

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等离子体技术,作为一种新技术被广泛应用于催化剂的制备,该技术绿色、环保、高效、快捷,尤其在催化剂表面改性方面具有重要的应用价值。采用该技术制备的催化剂,具有活性组分颗粒小、分散度高、稳定性好、寿命长、抗积碳能力强的特性。由于CO氧化是一个结构敏感性反应,因此,催化剂的制备,特别是还原方法对催化剂活性组分形貌和粒径分布的影响,会直接影响其催化性能。本论文采用直流辉光放电等离子技术增强浸渍法制备Pd/Al2O3催化剂,并将其应用于常温常压、密闭空间低浓度一氧化碳的催化氧化反应,主要的研究内容如下:本论文采用等离子体技术制备了粉末状(Φ0.150.2mm)和球型(Φ2.2mm)的Pd/Al2O3催化剂,并对等离子体处理催化剂过程的实验现象进行了分析讨论:该过程是一个低温还原的过程,催化剂的加入对等离子体“正柱区”的稳定性产生了很大的影响,导致电流在911mA之间呈周期性变化,但整个处理过程还是相对的稳定的。首先对粉末状Pd/Al2O3催化剂进行了TEM和XRD表征,接着压片、成型用于CO的催化氧化反应,结果表明等离子体技术能有效的将Pd2+还原成Pd,活性组分Pd由球型变成椭球型,颗粒大小在5-8nm范围内。当空速为15000h-1时,等离子体法制备的催化剂仍能保持CO的转化率在81.5%左右,而常规的催化剂催化氧化一氧化碳的转化率只有63%,转化率提高了18.5%。在此基础上,本论文重点开展了等离子体技术制备球型Pd/Al2O3催化剂的研究,对该催化剂进行了SEM和EDX、TEM、XRD表征,结果表明:得到的是蛋壳型催化剂,蛋壳厚度为6.1,Pd颗粒大小为4-10nm,Pd(111)晶面的相对含量明显增多。在温度为20℃、空速为18000h-1时,将该催化剂应用于低浓度CO的催化氧化,与常规浸渍法制备的催化剂相比,CO的转化率提高了20.5%。此外,还考察了反应温度、负载量、焙烧温度对催化剂活性的影响。
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