【摘 要】
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二氧化氮是大气中一种重要的痕量气体,分布在平流层和对流层。二氧化氮在平流层和对流层化学中均发挥着重要作用。在平流层,它参与臭氧的生消和活性卤素氧化物的转化。在对流层,它是一个非常重要的臭氧前体物并可导致局地辐射强迫。同时,它还具有强烈的腐蚀性,大量吸入会对人体健康造成影响。平流层N02浓度虽高,但其含量相对稳定,对流层浓度虽低,却受人类活动影响变动较人。因此,NO浓度变化研究是目前的一个热点研究方
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二氧化氮是大气中一种重要的痕量气体,分布在平流层和对流层。二氧化氮在平流层和对流层化学中均发挥着重要作用。在平流层,它参与臭氧的生消和活性卤素氧化物的转化。在对流层,它是一个非常重要的臭氧前体物并可导致局地辐射强迫。同时,它还具有强烈的腐蚀性,大量吸入会对人体健康造成影响。平流层N02浓度虽高,但其含量相对稳定,对流层浓度虽低,却受人类活动影响变动较人。因此,NO<,2>浓度变化研究是目前的一个热点研究方向。
利用卫星遥感手段监测全球尺度大气成分的变化是国际上正在大力发展的一个方向,自上世纪九十年代之后,涉及卫星大气化学观测的计划就超过20项之多。例如,目前欧洲卫星ENVISAT、美国卫星AURA均是专门从事大气化学遥感的卫星平台。通过星一卜搭载的多种高光谱分辨率大气成分探测仪的观测,欧美科学家已经获得了长时间序列的全球NO<,2>时空分布情况。日前,发展星载的高光谱大气成分探测仪也是我国对地观测卫星正在发展的一个方向,但我国无论在仪器研制,还是反演算法研发和定量遥感数据应用方面均处于起步阶段。
鉴于此,本论文对美国和欧洲当前的高光谱大气成分探测仪器、二氧化氮的卫星定量遥感方法、高光谱分辨率的大气辐射传输模式及其模拟计算方法进行了深入的调研,并系统了解了欧洲最先进的星载高光谱大气成分探测仪SCIAMACHY/ENVISAT 的观测方式、资料预处理方法和资料格式、系统了解和学习了紫外-可见光波段高光谱分辨率的、能同时精确处理散射和吸收过程的人气辐射传输模式SCIATRAN以及目前广泛应用的痕量气体反演方法DOAS。在上述工作的基础上,主要进行了二氧化氮的正演敏感性分析、反演算法研究和定量产品的验证三方面的工作。
在二氧化氮的正演敏感性分析方面,本论文选用了一种国际上最新的高光谱分辨率大气辐射传输模型SCIATRAN,深入模拟和分析了大气气溶胶、地表反照率和目标气体浓度变化对SCIAMACHY仪器观测光谱中二氧化氮吸收波段(425-450 nm)的影响。通过DOAS方法,对反射光谱进行差分光谱处理,剔除了反射光谱中气溶胶和地表反照率引起的慢变光谱变化,重点对DOAS处理之后,气溶胶和地表反照率在二氧化氮吸收光谱中的剩余误差进行了讨论。结果显示:三个参量对差分处理前后的吸收光谱具有不同程度的影响。差分处理前,地表反照率影响最大,其次是人气气溶胶,目标气体成分的影响最小;而差分处理后,目标气体成分的影响最大,其次是地表反照率,气溶胶的影响最小。结果还表明,通过DOAS方法处理,差分吸收光谱中仍然残留有地表反照率和大气气溶胶的误差,因此从卫星观测的太阳反射光谱反演大气成分的垂直气柱总量需要反演算法研究方面,本文在N<2>拟合波段425-450 nm,综合考虑NO<2>、0<3>、O<4>、H<2>O和Ring效应的吸收特性以及分子和气溶胶的散射特性,基于DOAS方法,利用最小二乘拟合得到倾斜柱总量,通过经验公式计算大气质量凶子,进而得到NO〈2〉垂直柱总量。利用通过国际合作“龙计划”所获得的 2004 年 4月、7 月和 10 月的 SCIAMACHYLlb数据反演得到中国区域NO〈2〉垂直柱总量月平均分布图。3个月的反演结果分布图在大值区的空问分布上具有很好的一致性。此外,分别将NO<2>倾斜柱总量和垂直柱总量的反演结果与欧洲二级产品进行比较验证,表明:反演的NO<2>倾斜柱总量和垂直柱总量在空间分布上与欧洲二级产品有很好的对应。在数值上,NO<2>倾斜柱总量相对偏差较小,且呈纬度带分布,南南至北,偏差逐渐减小,而中纬度地区受青藏高原影响,偏差较大,这主要是南DOAS拟合中所选用的N02吸收截面温度与实际大气的偏差引起的。NO<2>垂直柱总量的相对偏差较大,且在N<2>大值区以及低纬大陆的负偏差较大。这主要是由于垂直柱总量的偏差是由倾斜柱总量和大气质量冈子的偏差两部分组成。而本文中的大气质量因子是由经验公式计算得到的,没有考虑吸收和散射的效应,因此,在NO<2>浓度、水汽含量或者是气溶胶含量较大的区域出现较大的偏差。由比较结果可知,在NO<2>垂直柱总量的反演中,吸收截而的温度以及大气质量因予的模拟计算都会导致较大的误差,需要再精确订正。
在定量产品的验证方面,本文反演所用的 SCIAMACHYLIB 数据仪有 3 个月,且不连续。因此,论文选用了欧洲发布的 2000 年 1 月至 2006 年 10 月北京地区的二级产品与北京市环保局公布的地面观测数据进行趋势比对。结果显示二者具有很好的一致性。
本论文的研究成果为今后发展中国的星载大气成分探测仪器、开展大气二氧化氮的反演算法研究及其定量产品的遥感应用方面打下良好的工作基础。
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