基于乳酸脱氢酶的GFET人体乳酸浓度传感器的研究

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目前生物传感器检测乳酸的方法具有特异性高、灵敏度高、操作简便、快速简单等优点。因此基于无创的生物传感技术检测乳酸的方式在运动医学领域具有广阔的应用前景。通过检测人体分泌液中乳酸的含量来对运动员进行训练计划的调整并防止因乳酸含量过高而发生酸中毒。而目前乳酸生物传感器的电极类型有丝网印刷电极(SPE),玻碳电极,金电极,铂电极,ITO板基电极以及碳电极,然而大部分只能实现一次性检测且无法实现可逆监测,因此本文研究了一种基于乳酸脱氢酶修饰的石墨烯场效应管传感器对乳酸进行实时监测,并验证了该乳酸传感器具有可逆性以及重复使用性。此外,目前柔性可穿戴生物传感器已经成为了研究热点,但是仍缺乏柔性形变对石墨烯电学特性影响的理论研究。因此本文建立了弯曲应变与石墨烯电阻变化率的数学关系,并通过实验验证了石墨烯电学特性随弯曲应变的变化规律。本文分析了石墨烯场效应管乳酸传感器的传感机理以及电学特性,并建立了传感器的响应信号与乳酸浓度的数学模型。对石墨烯场效应管乳酸传感器结构进行了设计,阐述了采用微电子机械系统加工工艺对传感器件进行加工的流程方案,并通过拉曼光谱、能谱仪、电学测量等方法对修饰到石墨烯表面上的PASE以及乳酸脱氢酶、NAD+酶进行了表征。本文采用了基于乳酸脱氢酶修饰的石墨烯场效应管乳酸传感器对乳酸分子进行了检测实验,通过在石墨烯表面修饰吐温80试剂来消除了因乳酸PH变化对石墨烯电学信号造成的影响,并通过差分手段降低溶液中非特异性结合对石墨烯电学特性的影响。本文对该GFET乳酸传感器的最低检测极限、检测范围、以及响应特异性进行了研究,同时,为了考察GFET乳酸传感器能否进行实时监测并且是否可以重复利用,本文对其可逆性以及长期稳定性进行了分析。本文对柔性石墨烯场效应管传感器发生弯曲应变时石墨烯的电阻变化情况进行了理论研究,并建立了弯曲应变与石墨烯电阻变化率的数学模型,同时通过实验探究了不同弯曲应变下柔性石墨烯场效应管传感器电学特性的变化情况,主要包括应变对石墨烯电阻的影响、对转移特性曲线中狄拉克点的影响以及对石墨烯跨导的影响。
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