【摘 要】
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随着化石燃料的日趋减少以及原油价格的迅猛上涨,能源问题日益加剧,清洁能源的研究和开发迫在眉睫。以甲醇、乙醇为主的醇类化合物是一种很有应用前景的传统能源替代品,兼有
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随着化石燃料的日趋减少以及原油价格的迅猛上涨,能源问题日益加剧,清洁能源的研究和开发迫在眉睫。以甲醇、乙醇为主的醇类化合物是一种很有应用前景的传统能源替代品,兼有与汽油相当的化学能,同时能减少温室气体与其它环境污染物的排放。因此,通过煤基含碳物质气化生产合成气(CO+H2),再由合成气催化转化合成甲醇、乙醇等清洁燃料具有重要的现实意义。本课题组前期研究中发现,采用自主研发的完全液相法制备的铜锌铝浆状催化剂合成甲醇的过程中具有较高的乙醇合成能力。但由于重现性较差,表明我们尚未完全掌握完全液相制备技术的关键环节。本论文是在上述研究基础上通过研究前驱体制备时的水铝比、Al含量、加料方式、及助剂Co对催化剂改性的影响,借助XRD、H2-TPR、NH3-TPD、氮吸附、XPS等手段对催化剂进行了表征,并与催化剂性能测试相关联,以期探明完全液相制备技术的本质因素,得到以下结论:1.不同的水铝比对催化剂的催化性能影响较大,其中水铝比为60时,CO转化率最高,最高时可达38%,但醇类的选择性相差不大。2.将铜锌溶液滴加到铝溶胶中制备的催化剂CO转化最高,而用异丙醇铝加到铜锌溶液中制备的催化剂初始乙醇选择性较高,将近40%,但随反应时间下降很快,到第五天降至约5%。3.研究表明,乙醇合成需要较高的Cu/Zn原子比,具有较高比例的氧化态Cu的比例,而甲醇的合成中,则需要Cu0在Cu物种中占有较高的比例。4.Cu物种与锌氧化物或A1氧化物相互作用越强,越难被还原,乙醇的选择性越高。5.Al含量增加,催化剂的活性降低,但可以提高催化剂的稳定性。减少或增加A1含量都不利于醇类的合成,当Cu:Zn:A1 = 2:1:0.8时,醇类的选择性最高。6.添加Co助剂后对醇类的合成不利,少量的Co会抑制醇类的合成,Co添加量增多后会促进烃类的生成。
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